CO2RR催化剂最新Nature：CO2转化为乙烯的分子调控

【引言】

电催化CO₂还原反应（CO₂RR）为间歇可再生电力的储存提供了一种可持续的、碳中性的方法。从CO₂RR高选择性地生产经济上理想的C₂产品（例如乙烯）仍然是一个挑战。通过调节中间体的稳定性，使其更倾向于所期望的反应途径，这为提高选择性提供了机会。最近，已通过控制形貌、晶界、晶面、氧化态和掺杂剂，对铜（Cu）进行了研究。到目前为止，在报告的最佳催化剂中，当局部电流密度为7 mA cm^-2时，乙烯的法拉第效率为60％，乙烯的法拉第效率仍然很低，这也导致了能源效率低下。

【成果简介】

今日，在加拿大多伦多大学Edward H. Sargent教授、美国加州理工学院Theodor Agapie教授和Jonas C. Peters教授团队（共同通讯作者）带领下，与和加州大学戴维斯分校合作，提出了一种分子调控策略，即利用有机分子使电催化剂表面功能化，从而稳定中间产物，以增强CO₂RR转化为乙烯。通过电化学、操作/原位光谱和计算研究，研究了通过芳基吡啶的电二聚作用衍生的分子库对Cu的影响。团队发现粘附分子提高了顶部结合的CO中间体的稳定性，从而有利于进一步还原乙烯。在中性介质的液流电池中，当局部电流密度为230 mA cm^-2时，CO₂RR转化为乙烯的法拉第效率为72%。在膜电极组件的系统中，乙烯电合成稳定了190小时，该系统的全电池能效为20％。这些发现表明分子策略如何通过局部分子调控稳定中间体，从而补充多相催化剂。相关成果以题为“Molecular tuning of CO₂-to-ethylene conversion”发表在了Nature上。

【图文导读】

图1N-芳基吡啶添加剂的二聚反应、乙烯选择性与巴德电荷的关系。

图2 CO结合中间体稳定机制的研究

图3CO₂RR在电解液流电池中的性能

图4膜电极组件装置中乙烯的电合成

文献链接：Molecular tuning of CO₂-to-ethylene conversion（Nature，2019，DOI:10.1038/s41586-019-1782-2）

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