NPG Asia Mater.: 可见光驱动双金属Au @ Rh核壳纳米晶催化剂高效产氢

【引言】

氢是一种环保的可再生能源载体，具有安全、高效、可持续性和清洁无污染等特性。由于传统化石能源面临枯竭的危机和严重的污染问题，氢能源的开发和使用被广泛关注。目前，基础研究中制氢方式主要有电解水制氢、太阳能制氢和化学制氢等，均需要高活性、高稳定性催化剂，因此，开发低成本、高效能的制氢催化剂是能源、催化和材料领域的研究热点。

【成果简介】

近日，陕西师范大学陈煜教授课题组制备出由超薄Rh纳米片为壳的双金属Au @ Rh核壳纳米晶。基于原子级厚度二维Rh纳米片的超薄结构，双金属Au @ Rh核壳纳米晶具有较高的比表面积和原子利用率，其对水合肼水解产氢表现出非常高的活性。在光照条件下，依赖于Au二十面体核的局域表面等离子体共振（LSPR）特性，双金属Au @ Rh核壳纳米晶显示出光增强的催化活性。该项工作以“Bimetallic AuRh nanodendrites consisting of Au icosahedroncores and atomically ultrathin Rh nanoplate shells: synthesis and light-enhanced catalytic activity”为题在线发表于Nature出版集团旗下学术刊物NPG Asia Materials(NPG Asia Mater. 9, e407. DOI: 10.1038/am.2017.114.)。该论文由陕西师范大学作为唯一研究单位独立完成，第一作者是陕西师范大学材料科学与工程学院硕士研究生康永强同学，通讯作者为陕西师范大学材料科学与工程学院金普军副教授和陈煜教授。

【图文导读】

图1.Au@Rh双金属核壳纳米结构物的物理表征

（a）Au @ Rh核壳纳米晶的扫描电子显微镜（SEM）图像，插图：放大SEM图像。

（b）Au @ Rh核壳纳米晶的EDX能谱分析。

（c）Au @ Rh核壳纳米晶的Au 4f和Rh 3d XPS光谱。

（d）Au @ Rh核壳纳米晶的XRD图。

（e）双金属Au @ Rh核壳纳米晶的高分辨率TEM（HRTEM）图像。

（f）高角度环形暗场扫描TEM图像，以及双金属Au @ Rh核壳纳米晶各元素的EDX面扫描和线扫描图。

（g）超薄Rh纳米片壳层放大的HRTEM图像。顶部插图：进一步放大HRTEM图像；底部插图：相应的傅里叶变换（FFT）图像。

（h）超薄Rh纳米片的HRTEM图。

（i）通过强超声处理获得的Rh纳米片的原子力显微镜图像。

图2. Au @ Rh核壳纳米晶的形成机理

（a）UV-vis光谱，插图：局部放大的紫外光谱。

（b）不同时间实际反应体系的照片。

（c）TEM图像和（d）相对应的0.5，1，2和6小时取出的反应中间体的XRD图谱。

（e）双金属Au @ Rh核壳纳米晶的形成过程示意图。

图3. 双金属Au @ Rh核壳纳米晶的催化性能

（a）在非光照条件下，双金属Au @ Rh核壳纳米晶，商业Rh黑和单金属Rh纳米晶的催化水合肼产氢性能。插图：双金属Au @ Rh核壳纳米晶，商业Rh黑和单金属Rh纳米晶的催化水合肼产氢的TOF值。

（b）在非光照条件下，分别于30℃，40℃和50℃下，对双金属Au @ Rh核壳纳米晶的产氢体积-时间曲线。插图：在不同温度下，ln TOF与1 / T的关系曲线。

（c）在30℃，有和没有光照射的情况下，双金属Au @ Rh核壳纳米晶的催化水合肼产氢性能。插图：相对应的双金属Au @ Rh核壳纳米晶催化水合肼产氢的TOF值。

（d）在30°C的光照射条件下，双金属Au @ Rh核壳纳米晶催化水合肼产氢的循环耐久性测试。

【展望】

Au的局域表面等离共振（LSPR）特性一直备受关注，制备双金属Au @ Rh核壳纳米晶，借助超薄的Rh纳米片，不仅可以提高Rh的利用率，有效地提供更多的催化活性位点，而且可以通过Au的LSPR特性产生光增强的催化活性，进一步提高产氢性能的同时，缓解在循环过程中纳米颗粒的体积膨胀，因此该核壳结构将丰富和拓展Au和Rh的应用途径。

原文链接：Bimetallic AuRh nanodendrites consisting of Au icosahedron cores and atomically ultrathin Rh nanoplate shells: synthesis and light-enhanced catalytic activity(NPG Asia Materials(2017)9, e407; doi:10.1038/am.2017.114)

【通讯作者简介】

陈煜教授，陕西师范大学材料科学与工程学院先进能源转化材料与器件创新团队核心成员。长期致力于基于贵金属纳米晶的形貌控制和界面结构/催化活性相关的研究，作为第一/通讯作者在Nano Energy, NPG Asia Materials, ACS Catalysis, Scientific Reports, Chemistry–A European Journal, Nanoscale, Journal of Materials Chemistry A, Nano Research,ACS Applied Materials & Interfaces,The Journal of Physical Chemistry C, Langmuir等期刊发表SCI论文80余篇(被引2400余次，H-index为30，i10-index为67)，10篇论文入选ESI高被引论文(J. Power Sources2010, 195, 4129;Int. J. Hydrogen Energy. 2010, 35, 10109;Int. J. Hydrogen Energy. 2012, 37, 2993;Appl. Catal. B: Environ.2013, 129, 394;J. Phys. Chem. C.2013, 117, 9826;CrystEngComm2014, 16, 1606;Chem. Eur. J.2014, 20, 585;ACS Appl. Mater. Interfaces2014, 6, 7301;Nano Energy2015, 12, 824;Nano Res. 2016, 9, 755)。这一系列界面结构/催化活性相关研究特色鲜明，受到国际同行的广泛认可，相继受到Journal of Energy Chemistry、Journal of Materials Research和Science Bulletin等期刊邀请撰写专题文章和组织专刊发表。

【致谢】

上述研究得到了陕西省大分子科学重点实验室、应用表面与胶体化学教育部重点实验室、陕西省能源新技术工程实验室、国家自然科学基金、陕西省自然科学基金、中央高校基本科研业务费和陕西师范大学科研启动基金等科研项目的支持，以及创新团队成员曾京辉教授和蒋加兴教授的大力协助。

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