Nature Mater.：碳纳米管微腔形成电泵浦及实现激子-极化调谐

【引语】

目前，电泵浦激子极化子的工作原理是采用多层发光二极管（LED），其电流和光反馈方向一致；或采用复合半导体制造技术获得与电流流向正交的光学反馈。通过对比，发光场效应晶体管（LEFETs）通过相对简单的技术可实现非常高的电流，且电流以面内的方式流动使得电流密度不受光学反馈结构的影响。理想的发射器材料可承受高电流密度且在这种条件下保持较高的振荡强度。虽然可通过电荷累积和减少振荡强度这两种方式来调整极化子分支的位置，但在高电流密度下也可能最终会导致混合光物质发生损失。通过提高载流子的流动性以及采用具有可使极化子快速释放的腔内嵌材料来避免上述问题。

【成果简介】

近日，圣安德鲁斯大学Malte C. Gather教授和德国海德堡大学Jana Zaumseil教授（共同通讯）在Nature Mater.发表了“Electrical pumping and tuning of exciton-polaritons in carbon nanotube microcavities” 的文章。研究人员设计和构建了具有突出光电净化特性的单壁碳纳米管（SWCNTs）与微腔集成、光发射场效应晶体管结合。在室温条件下实现激发极化子的有效电泵浦，电流密度可达到>10 kA cm^-2，且在近红外区域的电致发光（EL）窄带宽度具有可调谐性（1060 nm-1530 nm）。此外，SWCNTs的热化-极化子与激子-极化子泵浦率比目前的有机极化子器件高出10⁴倍，可直接通过施加栅电压控制耦合强度（Rabi分裂），并且通过激子发射，极化强度提高十倍。该材料与装置的有力组合为制备碳基的极化子发射器或激光器开拓了一种新的方向。

【图文导读】

图1 单壁碳纳米管制备光发射场效应晶体管

（a）单壁碳纳米管嵌入在聚合物PFO-Bpy基体材料中的Uv-vis与PL图；

（b）底部接触/顶部堆栈的LEFET几何结构图；

（c）腔内嵌晶体管在高/低源漏电压误差（Vd）下的转换特性曲线；

（d）不同的触发电压条件下，腔内嵌晶体管在真实空间中的近红外电子光致发光光谱图。

图2 光发射场效应晶体管的激子-极化

（a）SWCNT膜形成腔内嵌LEFET的角反射率与腔内面积的关系图；

（b）在光激发作用下，角度与频率分辨曲线；

（c）角度与频率分辨电致发光曲线；

（d）角度与通过耦合振荡模计算得到的光子-激子在UP模（上）和LP模（下）比例的关系曲线图。

图3 可调谐性电泵涌激子-极化

（a）腔内嵌LEFETs的外量子效应在高耦合作用结构中呈现粗糙和平滑的SWCNT层；

（b）由光滑且厚度为19 nm SWCNTs层形成的的角反射率；

（c）角分辨电致发光曲线；

（d）垂直于SWCNT基极化LEFET晶体管表面的EL发射光谱；

（e）EQE与图（d）中的LP分支和激子的能量差异，灰色阴影区域表示LP分支与SWCNT的声子边带的重叠。

图4 高电流密度下提高激子的释放与极化

（a）LP模下的角度荧光（PL）曲线；

（b）在低和高电流密度下的EL曲线。

（c）反射率在角度为29º且高电流密度下表现出Rabi分裂减小了17％，但仍然具有强耦合作用，虚线表示激子能量。

图5 腔内嵌LEFETs可逆调谐耦合作用的强度

（a）在低栅极电压条件下，不带电的SWCNTs耦合作用强弱的调谐示意图；

（b）施加四个不同的栅极电压，反射率在入射角小于29º和代表性角度反射光谱的变化情况；

（c）Rabi分裂的平方与单极区域施加的栅极电压相对应；累积电荷使得S1吸收的漂白，且随着栅极电压Vg线性增加，彩色圆圈对应于图（b）中的数据。

【小结】

研究人员通过利用具有强耦合作用的SWCNT膜制备腔内嵌LEFET晶体管。在室温下可实现有效的近红外电泵浦激子-极化。相比其他溶液化处理的有机半导体材料而言，SWCNTs表现出优异的电荷传输性能且具有高振荡强度。此类LEFET的几何结构及其平面电荷注入特性，特别适用于开发提高载流子转移速率的SWCNT网络结构材料。可实现在高电流密度（>10 kA cm^-2）下保持强耦合作用。电激发极化发射是定向的，具有宽窄线的特点，简单地通过改变腔失谐可使窄线从1060调谐到1530 nm。施加栅极电压改变载流子浓度，从而有效调节耦合强度，进行研究TRION-极化。基于SWCNTs的腔内嵌LEFET形成的材料/器件组合在室温下最终可能会实现碳基半导体的电泵涌激子极化激光。

文献链接：Electrical pumping and tuning of exciton-polaritons in carbon nanotube microcavities（Nature Mater. 2017, DOI: 10.1038/nmat4940）

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