北科大Nature子刊: 硫空位自修复新策略成功实现高性能单层二硫化钼同质结光电二极管

【引言】

单原子层MoS₂以其独特的特点引起了广泛的关注。然而传统的通过掺杂调控材料电子状态却遇到了诸多问题，主要表现为工艺复杂、效率低下、不稳定等缺点。因此，迫切需要新的策略来高效、稳定地调控电子状态。硫空位和硫团簇在单层MoS₂中表现为提供电子型缺陷和电中性缺陷，因而可控诱导硫团簇去填补硫空位能灵活高效地调控电子浓度。

【成果简介】

近日，北京滚球体育 大学张跃、张铮（共同通讯作者）研究小组提出了一种简便、高效、稳定的方法，利用有机电极PEDOT：PSS实现了单层MoS₂硫空位自修复，并运用此图案化硫空位自修复方法成功在单个MoS₂构建了高性能面内同质结光电二极管，实现了稳定的光伏型自驱动光探测，该修复效果具有超过两个月以上的优异稳定性。相关研究成以“Poly(4-styrenesulfonate)-induced sulfur vacancy self-healing strategy for monolayer MoS₂homojunction photodiode”为题发表在《自然-通讯》（Nature Communications. 2017;8:15881，DOI：10.1038/ncomms15881.）上。

【图文导读】

图1单层MoS₂硫空位自修复的KPFM, PL和Raman分析

(a) MoS₂水平同质结的构建工艺图；

(b-d) 器件A₁光镜图；对应的表面电势图和对应的PL mapping；

(e) 图d中红黑点的PL谱；

(f) 图e的洛伦兹方程分峰拟合；

(g-i) PEDOT:PSS溶液图案化修复后的光镜；对应的E¹_2g的Raman mapping；对应的PL mapping。

图2硫空位自修复机理

(a-b) 硫空位自修复的二维/三维原子结构示意图；

(c-d) 修复前的STEM，图c中黄色方框的Z-contrast mapping；

(e-f) 修复后的STEM，图e中黄色方框的Z-contrast mapping；

(g) 修复前后MoS₂的XPS分析。

图3 MoS₂同质结的构建与电学性能表征

(a) 器件A₂的光镜图；

(b) 器件A₂的I-V曲线；

(c) 不同温度下的I-V曲线，插图中的斜率表明同质结的势垒高度；

(d-e) 修复前后的UPS表征；

(f) UPS实验结果绘制的同质结能带结构图；

(g-h) 修复前后MoS₂晶体管的输出和转移曲线；

(i) 器件在不同时间的整流比的变化图。

图4 MoS₂同质结的光伏效应

(a) 器件A₂在不同光照强度的I-V曲线；

(b) 零偏压下的光电流和光响应度；

(c) 零偏压器件的光响应曲线；

(d) 器件A₂的photocurrent mapping。

【总结】

本文发现并系统地阐明了PSS诱导CVD合成的MoS₂表面硫空位自修复机制，其机理主要表现为酸诱导单层MoS₂原有的硫团簇去修复自身的硫空位。这一方法表现简便、高效、无污染、高精度可控、稳定等独特优势。图案化的硫空位修复成功构建了单层MoS₂水平面内同质结，该同质结表现出了~308 mA/W自驱动光响应度，在大气下保持了长达两个月整流性能。

文献连接：Poly(4-styrenesulfonate)-induced sulfur vacancy self-healing strategy for monolayer mos₂homojunction photodiode(Nature Communications, 2017, DOI：10.1038/ncomms15881)

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