2017年中盘点: 华人学者Science成果！
日月如梭，2017年过半，海内外华人学者在材料科学领域收获颇丰！那么现在作个小总结，一起来看看2017年上半年华人学者在顶刊Science上的成果吧！
1、南京理工大学胡炳成：首次合成五唑阴离子盐高能含能材料
南京理工大学化工学院胡炳成与陆明教授（共同通讯作者）首次合成并表征了稳定的五唑阴离子盐(N5)6(H3O)3(NH4)4Cl。这种阴离子是利用间氯过氧苯甲酸和甘氨酸亚铁直接切断多取代芳基五唑的C-N键得到。并通过单晶X射线衍射进行结构表征，分析其各类盐的稳定性。同时该稳定全氮阴离子盐的分解稳定则高达116.8℃。相关研究成果以题为“Synthesis and characterization of the pentazolate anion cyclo-N5-in (N5)6(H3O)3(NH4)4Cl”发表于Science上。
文献链接：Synthesis and characterization of the pentazolate anion cyclo-N5-in (N5)6(H3O)3(NH4)4Cl（Science，2017，DOI：10.1126/science.aah3840）
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2、斯坦福大学鲍哲南：基于纳米限域的高伸缩性聚合物半导体薄膜
斯坦福大学鲍哲南教授（通讯作者）和三星先进技术研究院的Jong Won Chung（通讯作者）等人于Science上发表题为“Highly stretchable polymer semiconductor films through the nanoconfinement effect”的研究论文，通过探索基于聚合物的纳米限域的概念，以显着地改善聚合物半导体的拉伸性，同时不影响电荷传输迁移率。在纳米限域下增加的聚合物链动力学显著降低共轭聚合物的模量，并大大延迟在应变下的裂纹形成的开始。基于上述原理，他们制备的半导体膜可以拉伸到100％应变，而不影响迁移率，保持值与非晶硅相当。他们展示的完全可拉伸的晶体管表现出高的双轴拉伸性，即使用锋利的物体戳刺时，导通电流的变化也很小。
文献链接：Highly stretchable polymer semiconductor films through the nanoconfinement effect（Science，2017，DOI：10.1126/science.aah4496）
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3、北大彭练矛：首次实现5nm碳纳米管CMOS器件，打破传统硅基极限
北京大学彭练矛和张志勇（共同通讯作者）等人于Science上发表题为“Scaling carbon nanotube complementary transistors to 5-nm gate lengths”的研究论文，该课题组制备了10纳米栅长（对应5纳米技术节点）的顶栅碳纳米管场效应晶体管，在相同尺寸下，其性能已经超越硅基互补金属-氧化物半导体（CMOS）FETs。通过对栅长尺寸缩小影响器件性能的研究发现，相比硅基器件，使用石墨烯接触的碳纳米管场效应晶体管表现出更优的性能，包括更快的响应速度、更低的驱动电压（碳纳米管0.4 V，硅0.7 V）、亚阈值摆幅更小（73 mV/decade）。p型和n型器件的亚阈值摆幅均为70 mV/DEC（DEC表示倍频程）；器件性能不仅远远超过已发布的所有碳管器件，并且在更低的工作电压（0.4 V）下p型和n型晶体管的工作性能均超过了目前最好的硅基CMOS器件在0.7 V电压下的性能（英特尔公司的14 nm节点）；特别是碳管CMOS晶体管本征门延时仅0.062 ps，相当于14 nm硅基CMOS器件（0.22 ps）的1/3。5纳米CNT FETs已经接近场效应晶体管的量子极限，实现场效应晶体管的单电子开关操作。与此同时，课题组研究接触尺寸缩减对器件性能的影响，探索器件整体尺寸的缩减，将碳管器件的接触电极长度缩减至25 nm，在保证器件性能的前提下，实现了整体尺寸为60 nm的碳管晶体管，并且成功演示了整体长度为240 nm的碳管CMOS反相器，这是目前所实现的最小的纳米反相器电路。
文献链接：Scaling carbon nanotube complementary transistors to 5-nm gate lengths（Science，2017，DOI：10.1126/science.aaj1628）
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4、清华-伯克利深圳学院吴军桥：发现二氧化钒反常电子热导率，“打破”物理定律
美国伯克利加州大学材料科学与工程系教授、清华-伯克利深圳学院（TBSI）首席科学家之一吴军桥领衔的一项科学研究发现，处于金属态的二氧化钒的电子在导电时几乎不导热，打破了经典物理定律威德曼-弗朗兹（Wiedemann-Franz）定律，它将为凝聚态物理和热电系统以及散热技术带来一系列更为广泛的思考和应用。在金属中导电性和导热性存在相互影响、相互制约的关系。根据威德曼-弗朗兹（Wiedemann-Franz） 定律，导电性好的金属也具有较好的导热性质。这也是教科书上的金科玉律。然而，二氧化钒这种材料却打破了该经典物理定律。二氧化钒具有一个著名的金属-绝缘体相变，其相变温度比起其它多数金属-绝缘体相变材料的相变温度要高，在室温以上，为67˚C左右。在该温度以上，二氧化钒呈现金属性质，在该温度以下，其呈现绝缘体性质。相变前后其对红外光可产生由透射向反射的可逆转变。这一相变以及伴随的其它奇异性质，使得二氧化钒具有较广泛的应用前景，并吸引了众多研究者。该研究论文以题为“Anomalously low electronic thermal conductivity in metallic vanadium dioxide”发表于Science上。
原文链接：Anomalously low electronic thermal conductivity in metallic vanadium dioxide（Science，2017，DOI：10.1126/science.aag0410）
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5、中科院金属所卢柯：晶界稳定调控—强化极微纳米晶强度新机制！
对大部分传统金属而言，缩小晶粒尺寸时，会实现一定的强化，即为细晶强化机制，这满足经典的Hall-Petch方程。然而，这样的规律对一些合金而言，在达到某些纳米级晶粒尺寸后却会出现失效，晶粒发生软化。中科院金属所的卢柯院士（通讯作者）等于Science上发表题为“Grain boundary stability governs hardening and softening in extremely fine nanograined metals”的研究论文，揭开了这种反常现象，并发现纳米晶金属中的塑性变形机制及其硬度可通过调节晶界（GB）的稳定性实现。利用电沉积获得的纳米晶Ni-Mo合金样品，当晶粒尺寸在10 nm以下时，由于晶界调控过程而出现软化。但通过弛豫和Mo偏析使晶界稳定后，纳米晶样品则实现超高硬度，塑性变形机制则由新出现的外延局部位错进行调控。由此可见，除了晶粒尺寸，晶界稳定性提供了另一晶粒强化机制，为产生具特殊性能的新型纳米晶金属提供理论基础。
文献链接：Grain boundary stability governs hardening and softening in extremely fine nanograined metals（Science，2017，DOI：10.1126/science.aal5166）
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6、哥伦比亚大学陈经广：铜/氧化锌催化CO2加氢转甲醇的活性位点研究
美国哥伦比亚大学陈经广教授、布鲁克海文国家实验室José A. Rodriguez教授和Liu Ping博士在Science联合发表了一篇题为“Active sites for CO2hydrogenation to methanol on Cu/ZnO catalysts”的文章。通过结合 X射线光电子能谱(XPS)表征、密度泛函理论 (DFT)模拟计算以及蒙特卡洛动力学(kinetic Monte Carlo, KMC)模拟，研究人员对CO2加氢转甲醇的两种催化剂模型——ZnCu和ZnO/Cu做了系统的比较分析，确定和表征了每种催化剂的反应活性。实验结果和理论结果表明，在反应条件下ZnCu经历表面氧化，表面Zn转变为ZnO，促使ZnCu最终达到ZnO/Cu的催化活性。此外，ZnO/Cu的界面协同效应促进了甲酸中间体(*HCOO)氢化制甲醇的反应。该项研究成果能够为以后ZnO/Cu催化剂表面活性位点的深入研究提供了更加有力的理论支撑。
文献链接：Active sites for CO2hydrogenation to methanol on Cu/ZnO catalysts（Science，2017，DOI：10.1126/science.aal3573）
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7、美国普渡大学黄丽白：超快速瞬态吸收显微镜监测混合钙钛矿中热载流子的远程输运
美国普渡大学的黄丽白教授（通讯作者）在Science上在线发表了一篇题为“Long-range hot-carrier transport in hybrid perovskites visualized by ultrafast microscopy”的文章，文中报道了该研究团队关于捕获混合钙钛矿中热载流子的最新研究成果。该研究团队利用具有50 nm空间精度和300 fs时间分辨率的超快速瞬态吸收显微镜(TAM)直接观察CH3NH3PbI3薄膜中热载流子的迁移，发现并揭示了热载流子三种不同的运输方式，包括初始热载流子的准运输，用于受保护长寿命热载流子的非平衡运输，以及用于冷却载流子的扩散运输。研究者所观察到的准三重运输与剩余动能相关，该剩余动能导致热载流子具有长达230 nm的运输距离，并且可以克服晶界的阻碍进行运输。在达到扩散运输极限之前，非平衡运输能够持续数十皮秒，运输距离约600 nm。这些结果表明基于混合钙钛矿形成的热载流子装置具有潜在的应用价值。
文献链接:Long-range hot-carrier transport in hybrid perovskites visualized by ultrafast microscopy（Science，2017，DOI：10.1126/science.aam7744）
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8、天普大学孙玉刚：溶液中纳米粒子胶体氧化过程的3D定量形态演化表征
美国天普大学的孙玉刚教授，阿贡国家实验室的Zuo Xiaobing和Subramanian K. R. S. Sankaranarayanan(共同通讯作者)在Science上发表了一篇题为“Quantitative 3D evolution of colloidal nanoparticle oxidation in solution”的文章。他们利用X射线衍射和分子动力学计算模拟去跟踪Fe纳米粒子胶体在氧化过程中亚纳米级分辨率下的组成和3D形态演化，从而实现在非真空的溶液环境下得到纳米粒子（NPs）高分辨的3D结构。
文献链接：Quantitative 3D evolution of colloidal nanoparticle oxidation in solution（Science,2017, DOI: 10.1126/science.aaf6792）
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9、加州大学洛杉矶分校段镶锋：商业级高载量三维多孔石墨烯/氧化铌复合物实现超高倍率能量储存
加州大学洛杉矶分校的段镶锋教授（通讯作者）等人最新报道设计了一种三维多孔石墨烯/氧化铌（Nb2O5）复合物结构，用以在商用水平的载量（>10 mg/cm2）上，实现超高倍率能量储存。3D石墨烯网络具有很好的电子传输性能，同时其多级孔结构促进离子快速传输，利用正交晶系的T- Nb2O5可以评估在3D石墨烯框架（3D-HGF）的载量效应，并实现Li离子的嵌入。同时这种多孔的石墨烯复合骨架结构，优化了在高载量时电极的高倍率放电性能和面积容量，极大地促进了在实际商业应用中的推广。相关研究成果以“Three-dimensional holey-graphene/niobia composite architectures for ultrahigh-rate energy storage”为题，于Science上发表。同期，中国科学院金属研究所的成会明院士和李峰研究员为该成果撰写了一篇题为"Charge delivery goes the distance"的Perspective （Science， 2017，DOI：10.1126/science.aan1472）。
文献链接：Three-dimensional holey-graphene/niobia composite architectures for ultrahigh-rate energy storage（Science，2017，DOI：10.1126/science.aam5852）
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10、中山大学张杰鹏：控制客体构象用于丁二烯的纯化
中山大学化学学院的张杰鹏（通讯作者）等人在Science上发表了一篇题为“Controlling guest conformation for efficient purification of butadiene ”的文章。该研究提出使用准离散型孔穴限制柔性客体分子处于能量较高的顺式构象，利用客体构型变化的能耗差异，弱化丁二烯相对于其它C4烃类的吸附，从而获得与常规多孔材料相反的吸附选择性；通过混合气体吸附突破实验、单组分气体吸附实验、单晶衍射实验和计算机模拟等手段对系列典型MOF材料进行了概念验证，并发现一例亲水性MOF [Zn2(btm)2] (简称Zn-BTM或MAF-23)可实现最佳的吸附选择性顺序。常温常压下，C4烃类混合物流过以MAF-23作为填料的固定床吸附装置时，1,3-丁二烯分子首先流出，其次是丁烷、丁烯和异丁烯。因此，1,3-丁二烯可以常温常压下实现简易有效的纯化（≥99.5%），并避免高温环境下可能导致的聚合。
文献链接：Controlling guest conformation for efficient purification of butadiene（Science，2017，DOI：10.1126/science.aam7232）
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11、北大马丁：Au/α-MoC高效催化低温水煤气变换产氢！
北京大学马丁、布鲁克海文国家实验室的José A. Rodriguez、大连理工大学的石川（共同通讯作者）和中国科学院大学周武以及山西煤化所/中科合成油温晓东等人在Science上在线发表了题为“Atomic layered Au clusters on α-MoC as catalyst for the low temperature water gas shift reaction”的文章。为了在低温下实现高WGS活性，设计了能够低温有效解离水的催化剂，并在低温下能有效催化表面羟基与吸附态的CO之间的反应。 研究发现，面心立方（fcc）结构的α-MoC负载的二维层状Au团簇可以在低于423K的反应条件下表现出比之前报道的催化剂高至少一个数量级的活性。α-MoC衬底和外延生长的Au原子层具有强相互作用，调制了Au与CO的良好结合，同时，与α-MoC中的相邻Mo位点的协同作用可以在低温下有效活化水。
文献链接：Atomic layered Au clusters on α-MoC as catalyst for the low temperature water gas shift reaction（Science,2017, DOI: 10.1126/science.aah4321)
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本文由材料人学术组大黑天供稿，欧洲足球赛事 编辑整理。
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