武汉理工大学Nano Lett.：场效应调控VSe2纳米片吸附动力学实现HER高效催化
【引言】
二维层状过渡金属硫化物（TMDCs）由于其独特的晶体结构和电子能带结构，在纳米电子学、光电子学和电化学储能器件领域备受关注。基于TMDCs电子结构转变而提升电导率的电化学储能器件，其储能效率也得到了有效的改善。研究发现MoS2从2H半导体相到1T金属相的转变，提高了材料本身的电导率，从而大幅度提高了其在析氢反应（HER）中的催化性能。部分研究称，通过调节FET基电化学-液相栅极电压可以有效调控液相中离子浓度和半导体电导率，从而增强离子传导和优化过电位。对于HER体系而言，除催化热力学以外，离子动力学也至关重要，如何通过场效应调控电荷输运速率和吸附动力学仍有待攻克。
【成果简介】
近日，武汉理工大学麦立强教授课题组在Nano Lett.上发表一篇题为“Field-effect tuned adsorption-dynamics of VSe2nanosheet for enhanced hydrogen evolution reaction”的文章，介绍了电场调控VSe2纳米片吸附动力学，增强HER性能的相关工作。研究人员利用不同的背栅电压诱导实现了电解液-VSe2纳米片界面的离子分布调控，提高了电荷运输效率，从而在根本上促进了HER的放电过程这一限速反应。由于电场调控VSe2纳米片吸附动力学的作用，起始过电位从126 mV降低到了70 mV，电荷转移电阻从1.03 MΩ降低到了0.15 MΩ，吸附过程时间常数从2.5×10-3降低到了5.0×10-4s。通过电场效应调控增强VSe2纳米片催化性能这一技术，为非贵金属催化剂的设计提供了一种新思路。
【图文导读】
图一HER器件的形貌及工作原理图示
(a)VSe2的晶体结构模型；
(b)HER器件的结构示意图；
(c)VSe2纳米片的光学显微图片，其中黄色条纹代表两金电极；
(d-e)VSe2纳米片的SEM图像及对应的EDS元素分布图。
图二单个VSe2纳米片的HER活性表征
(a)PMMA, Au, VSe2, Pt的极化曲线；
(b-c)在不同背栅电压（Vbg=0 V, -0.2 V, -0.5 V, -0.8 V和-1.0 V）下，单个VSe2纳米片的极化曲线及对应的塔菲尔曲线；
(d)背栅电压对起始过电位和塔菲尔斜率的影响。
图三电化学阻抗和热力学分析
(a)不同背栅电压下，单个VSe2纳米片的奈奎斯特图；
(b)电荷转移电阻（Rct）和极化电阻（Rp）图；
(c)相对应的高频时间常数和低频时间常数图；
图四HER条件下的原位伏安特性测试
(a)不同电势差∆V（∆V=V1-V2）下的极化曲线，插图为原位测试电路的示意图；
(b)负载电压为-0.1V、-0.2V和-0.3V时，电势差∆V和电流I之间的线性关系图；
(c)线扫描过程中，VSe2纳米片的电阻变化曲线，插图为0.1 V到-0.4 V的部分扫描曲线；
(d)VSe2纳米片在0.5 M H2SO4中的开路电压，步长为-0.1 V，保持时间为10 s；
(e)不同的附加电位偏置下，电解质区域中的净电荷浓度分布；
(f)不同的附加电位偏置下，正、负电荷以及净电荷浓度（插图），其中点代表H+，线代表SO4-。
图五计时电流测试
(a)在恒定负载电压-0.4 Vvs.SCE (Vbg= 0 V和-0.8 V)下， VSe2纳米片的计时电流曲线；
(b)在计时电流测量过程（Vbg= -0.8V）中，时间相关的栅极电流。
【小结】
在本文中，研究人员通过背栅电场实现离子和电荷分布调控，提高了VSe2纳米片的HER性能。测试结果显示，初始过电位从126 mV降低到了70 mV，塔菲尔斜率从70 mVdec-1降低到了59 mVdec-1，电荷转移电阻和高频时间常数也得到了大幅度减小，从而促进了VSe2纳米片HER的放电过程这一限速步。该结果为非贵金属催化剂的性能提升提供了新的研究方向。
原文链接：Field-effect tuned adsorption-dynamics of VSe2 nanosheet for enhanced hydrogen evolution reaction(Nano Lett., 2017, DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b00855)
本文由材料人欧洲杯线上买球 组 深海万里 供稿，欧洲足球赛事 编辑整理。
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