西安交通大学常春然课题组和瞿永泉课题组：全固体FLP催化剂设计与合成方面取得重要进展

【成果简介】

西安交通大学化学工程与技术学院常春然副教授课题组与前沿院瞿永泉教授课题组合作，通过表面修饰工程在二氧化铈表面调控氧空穴，设计并制备出含FLPs活性位的全固相催化剂。研究结果以Solid frustrated-Lewis-pair catalysts constructed by regulations on surface defects of porous nanorods of CeO₂为题发表于国际知名期刊Nature Communications。

【图文导读】

图1CeO₂晶体结构中固态受阻路易斯酸碱对概念示意图

（a）理想CeO₂（110）的优化结构。

（b）有一个氧空位的CeO₂（110）的优化结构。

（c）有两个相邻氧空位的CeO₂（110）的优化结构。

（d）理想CeO₂（110）的电子密度等值面。

（e）有一个氧空位的CeO₂(110)的电子密度等值面。

（f）有两个氧空位的CeO₂(110)的电子密度等值面。

电子密度等值面以0.01ebohr^-3绘制。颜色条代表静电电位标度。

图2PN-CeO₂催化剂加氢苯乙烯的结构表征与催化性能

（a）PN-CeO₂的亮场TEM图像。插图是PN-CeO₂高分辨率TEM图像。

（b）PN-CeO₂的暗场TEM图像。高分辨率TEM的图像显示孔径为2.94±0.78 nm。

（c）PN-CeO₂催化苯乙烯的转换时间。

（d）加氢苯乙烯PN-CeO₂催化剂的回收。

反应条件：苯乙烯（1mmol），甲苯（0.5ml），PN-CeO₂（20.0mg），温度100 °C，压力1 MPa H₂。

【研究内容】

受阻路易斯酸碱对（Frustrated Lewis Pairs, FLPs）是均相催化领域的一颗新星，对氢气、二氧化碳等惰性小分子的活化转化具有极高的催化活性。但是，均相FLPs的制备工艺复杂、稳定性差、难以循环使用等缺点，严重制约了其在大规模催化反应中的应用，因而开发具有FLPs活性位的固体催化剂，实现均相FLP的多相化，具有重要理论与实用价值。

西安交通大学化学工程与技术学院常春然副教授课题组与前沿院瞿永泉教授课题组合作，通过表面修饰工程在二氧化铈表面调控氧空穴，设计并制备出含FLPs活性位的全固相催化剂。这种特殊的活性位点由两个相邻的铈原子（Lewis酸）和氧空位相邻的一个氧原子（Lewis碱）组成。经理论和实验证实该类固体FLP催化剂对氢气分子的解离活化以及不饱和烃的加氢具有近贵金属催化剂的活性。以上通过调控氧空穴构筑固体FLP催化剂的理论基础明确，制备工艺简单，对开发其它固体氧化物基的多相FLP催化剂具有普适性指导意义。

原文链接：http://clet.xjtu.edu.cn/info/1053/3032.htm.

文献链接：Solid frustrated-Lewis-pair catalysts constructed by regulations on surface defects of porous nanorods of CeO₂（Nat. Commun.，2017，DOI: 10.1038/ncomms15266）

本文由材料人编辑部刘万春编辑，点我加入材料人编辑部。

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