Science重磅：选择性厌氧助力大规模甲烷直接转化甲醇

Jon 7年前 (2017-05-05) 5067浏览

【引言】

甲烷作为天然气和温室气体的主要成分之一，具有很高的可用性并已经成为全球科学研究的热点.开发一种将甲烷转化商品化学品和液体燃料的有效办法也是相关研究人员们孜孜以求的科研目标。具体来说，将甲烷直接转化成适用于运输和存储的液态化合物仍然是大家所面临的一个主要挑战。目前的工业路线是间接的，依靠初步的高温高压氧化成合成气、混合物的氢气和一氧化碳，随后其又可以反应形成液体甲醇和烃。然而，这个过程在大规模生产中仅在经济上是可行的，并不适用于多变的实际应用情况。

【成果简介】

北京时间2017年5月5日，来自瑞士保罗谢尔研究所的Vitaly L. Sushkevich教授和Jeroen A. van Bokhoven教授(共同通讯作者)团队在Science上在线发表了一篇题为“Selective anaerobic oxidation of methane enables direct synthesis of methanol”的报告，文中研究者研究了如何使用水作为氧源借由CuMOR将甲烷直接转化为甲醇。该研究团队提出了一种逐步工艺方法，基于与水的部分氧化，在水沸石上高选择性(约97%)地将甲烷直接转化为甲醇。首先在673 K下进行氢活化，随后将连续的催化剂暴露在7巴的甲烷中，然后在473 K的水温条件下于沸石中持续产生0.204 mole的CH₃OH (mol/Cu)。研究者通过同位素标记确认了水是作为反应的氧气来源，该反应以再生沸石为活性中心，使得甲醇的解吸能力较好。同时，在原位X射线吸收光谱、红外光谱和密度泛函理论计算的基础上，研究者提出了一种在Cu^Ⅱ氧化物活性中心进行甲烷氧化，然后通过水同时形成氢气进行Cu^Ⅰ再氧化的反应机理