南工黄维院士团队Nature子刊：铅卤化物钙钛矿在电致发光的新进展

【引言】

三维结构铅卤化物钙钛矿在太阳电池中的应用十分火热，它的光电转换效率很轻易就超过了20%，可见具有很宽广的应用前景，这主要得益于钙钛矿结构的以下优点：1.很高的光子吸收系数，2.很长的载流子扩散长度，3.低的陷阱密度，4.载流子迁移率高，5.快速高效的电子空穴分离效率，6.电子空穴双分子复合率低。与此同时，它很宽且可调节的直接带隙的特点，也增加了它在发光二极管（LED）中的应用潜力。

溶液法制备的LED可以应用于大面积的照明光源和显示，而且成本低廉，近三十年来，人们一直对这项技术进行着深入发掘，在有机材料的研究上已经获得了24%的外部量子效率（EQE）。同时，溶液法制备的钙钛矿也是一个很有前景的候选者，这种材料LED已经获得了比国家电视系统委员会（NTSC）标准还要高的水平，具有很大的颜色调节面积，和很高的效率（8.8%）。然而，要想进一步提高电致发光（EL）效率，3D铅卤化物钙钛矿缓慢的自由电子空穴的复合却是不得不攻克的难题。

【成果简介】

来自新加坡南洋理工大学的岑子健教授和南京工业大学的黄维教授（共同通讯作者）近日在NATURE COMMUNICATIONS上发表了题为Transcending the slow bimolecular recombination in lead-halide perovskites for electroluminescence的文章，报到了他们在铅卤化物钙钛矿上的最新进展。从微观载流子动力学角度清晰阐明了常规金属卤化物钙钛矿材料运用在发光二极管中存在的发光效率瓶颈。通过飞秒超快光谱研究，提出如何通过调控钙钛矿的维度来克服这个机理上的瓶颈，从而实现高效率的钙钛矿发光二极管。该研究成果为实现高效低成本的新型钙钛矿发光二极管奠定了理论基础。

【图文导读】

图1.范德瓦尔斯耦合多量子点对光的吸收

a.三维钙钛矿电致发光原理图

b.电子注入、激子定位和随后重组的原理图

c.紫外-可见吸收光谱法检测

d.标准化漂白动力学测试

图2.使用光致发光时间分辨（TRPL）薄量子阱（QW）到厚量子阱激子局域化的探测

a.时间-波长测试图

b.时间-强度测试图

c.电荷的载流子密度-PL的有效寿命时间

d.电荷的载流子密度-厚量子阱排放增长时间

图3.三维钙钛矿的分子发射和钙钛矿多量子阱的激子发射

a.光致发光的时间分辨测试

b.电荷的载流子密度-PL强度测试

c.电荷的载流子密度和PL有效寿命的函数关系图

d.PL量子产率和PL有效寿命的函数关系图

图4.三维铅基钙钛矿冷光量子产额（QY）的理论计算值

a.载流子密度与辐射效率的关系

b.k1和k3不变, k2变化时载流子密度与辐射效率的关系

c.k2和k3不变,k1条件下最高的发光量子产额测试图

d.K1和k3不变,k2条件下最高的发光量子产额测试图

【小结】

在与光伏相反的电致发光性能中，缓慢的双分子复合是LED性能进一步提高的瓶颈。本文中作者采用范德瓦尔斯耦合钙钛矿多量子阱，薄的多层量子点激子复合衰退率高，明显比三维钙钛矿中双分子复合效率高出许多。这种多量子阱保留了溶液法制备简单和载流子迁移速率快的优点，有望提供更多单相成分不具备的功能，打破铅卤化物钙钛矿分子重组缓慢的瓶颈，提供更高效的电致发光效率。

原文链接：Transcending the slow bimolecular recombination in lead-halide perovskites for electroluminescence(Nat. Commun., 2017，Doi:10.1038/ncomms14558)

本文由材料人欧洲杯线上买球 学术组 Yuezhou 整理。

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