学术干货丨反应堆中材料的辐照损伤简介

简单来说，高能粒子对材料的辐照产生一系列缺陷的过程称为辐照损伤，这些缺陷对材料组织和性能的影响称为辐照效应。对辐照效应的研究涉及多个领域，其中最紧密相关的，也是最主要的应用，就是核电事业的发展，尤其是核聚变发电站的建设。被称为“人造太阳”的ITER计划是当今世界引人注目的国际项目，它将利用氢核聚变反应产生的巨大能量为全世界提供“无限”的电力。除了核聚变反应堆本身结构设计的难题之外，制约项目进展的最重要因素还是材料的问题。为了制造符合要求的材料，数十年来，各国学者和工程技术人员对材料的辐照损伤进行了大量研究，下面将简单介绍一下辐照损伤的概念及最新进展。

1. 辐照损伤简介

基本概念

严格来讲，辐照损伤是由于中子、带电粒子或电磁波等和固体材料的点阵原子发生一系列碰撞，引起材料内部出现大量原子尺度的缺陷的过程，这个过程在很短时间内就会发生。这些缺陷经过长时间的迁移、聚集和复合等形成缺陷团簇、空洞等，引起材料微观组织变化，使材料的宏观力学、热学等性能退化，如肿胀、脆化等，这就是辐照效应。辐照损伤和辐照效应都可以用材料学的角度进行理解，且这两个过程密切联系难以分割，故通常说的辐照损伤也包括辐照效应。

辐照损伤的基础

晶体中的缺陷有点缺陷、线缺陷、面缺陷等。而辐照损伤造 成的缺陷只有点缺陷，包括空位（晶格中原子被移除形成的空缺）和填隙原子(正常排序的点阵中插入的多余原子)。

图1 点缺陷

粒子辐照在晶体材料时，与晶体中的原子发生碰撞，把能量传递给原子。如果原子得到的能量足够大（数十eV以上），就会从正常的晶格位置被弹击出来而成为填隙原子，原来的晶格位置就会出现一个空位，在这一过程中生成的填隙原子和空位总是成对出现，称为Frenkel缺陷对。这是对辐照缺陷形成的最简单的描述，实际情况却相当复杂。被高能射线辐射出晶格位置的原子如果带有很高的能量，又会作为入射粒子去碰撞其他原子，从而使缺陷扩散引起二次缺陷：空位聚集形成位错环、层错四面体、空洞等；填隙原子聚集形成位错环。这些缺陷还会和材料中原有缺陷如晶界、析出物等继续相互作用而出现一系列变化，最终对材料的宏观性能造成影响。

2. 辐照效应

按照辐照对材料作用时间的长短，辐照效应可分为三种：a. 过渡效应，指高能粒子在材料中产生的离子化和电子激发等现象。对金属材料，一般会转化成热量释放。b. 可逆效应。材料受到辐照损伤产生某些缺陷，可以通过退火使材料在高温时效中发生回复来消除，故称可逆效应。c. 永久效应，辐照粒子能量超过MeV量级，可使材料的原子核发生核嬗变，形成新的原子核，使材料的合金成分发生变化，不可能通过热处理等方法消除，故称为永久效应。辐照效应包括辐照析出、辐照肿胀、辐照蠕变、辐照硬化、辐照脆化、辐照疲劳、核嬗变反应等。

辐照肿胀

辐照时，空位达到一定浓度之后，就会聚集在一起，形成三维晶体缺陷空洞，空洞尺寸通常为2到几十nm。随着空洞的出现，宏观上材料密度降低，体积膨胀，造成材料断裂韧性下降。

辐照蠕变

蠕变指在应力作用下材料滑移发生塑性变形的现象。在辐照作用下，材料的蠕变会更容易发生。辐照蠕变分两类：

a. 辐照增强蠕变

通常，高温无辐照时材料的蠕变被第二相粒子阻碍时，位错通常会以攀移运动绕过去，这部分攀移运动主要依靠热平衡浓度的空位来完成。而辐照产生的点缺陷会促进攀移运动过程发生，从而形成辐照增强蠕变。

b. 辐照诱发蠕变

因为辐照产生的点缺陷和空位数量增加，那些柏氏矢量与应力平行的位错更容易吸收填隙原子，出现了所谓“应力诱发优先吸收”现象，不同方向的位错吸收的填隙原子数量不同，造成了材料变形的各向异性，因此出现了辐照蠕变量。

辐照硬化

辐照下，点缺陷与空位的存在将影响晶体中位错的运动，使金属材料发生硬化。如图所示，材料的屈服强度（A点）上升，加工硬化量（应力B-A的差值）减少，并使韧性（C横坐标）减少。

图2 辐照硬化

辐照脆化

金属材料的断裂形式与温度有密切关系，低温时一般是脆性断裂，高温时则是韧性断裂。除了FCC，其他金属在某一特定温度附近会发生由韧性断裂向脆性断裂的突然变化，该温度被称为材料的韧脆转变温度。韧脆转变温度在工程上意义重大，如果材料的服役温度低于韧脆转变温度很可有能在没有先兆的情况下瞬间发生断裂，造成灾难性事故。铁素体钢材经过中子辐照后，它的韧脆转变温度将向高温方向移动。表明材料经过辐照后出现了高温脆化，称为辐照脆性。研究表明，通常是Cu等杂质原子受到辐照后从晶体结构中析出长大造成的。因此可以通过减少Cu等杂质原子含量和寻找抑制Cu析出来减轻材料的辐照脆化影响。

辐照疲劳

金属材料受到周期性应力作用时，材料中会产生微裂纹。这些裂纹逐渐扩展，最终导致材料断裂，这就是疲劳。辐照疲劳主要是辐照对疲劳过程的影响，现有的实验结果表明辐照后材料的疲劳寿命明显降低，其原因可能是辐照引起的材料脆化有关。

核嬗变反应

中子辐照时的核嬗变反应中，（n,p）和(n,α)是两个非常重要的反应。此时金属材料的原子吸收一个中子后，会放出一个质子or氦核。一般热中子堆的结构材料中氦主要来自硼元素的核嬗变反应。原子物理学中通常使用下面的反应式来表示核嬗变反应

A(x,y)B

表示原子核A吸收入射粒子x,放出粒子y，同时原子核A嬗变为原子核B。例如普通⁵⁸Ni 受到中子辐射后变成自然界不存在的⁵⁹Ni时

⁵⁸Ni(n，γ)⁵⁹Ni

⁵⁹Ni继续受到中子辐射后，引起核嬗变反应放出α粒子（氦核），同时生成具有放射性的原子核⁵⁶Fe

⁵⁹Ni(n，α)⁵⁶Fe

这两种嬗变反应的结果是材料中出现大量的气体氢、氦。氢、氦在晶体材料中溶解度极小，容易在晶界、位错出析出，形成氦泡，因此很多材料的脆化现象称为“氦脆”。因此，在反应堆结构材料的设计中，必须考虑核嬗变引起的合金成分变化，以保证合金的性能不会收到过大损害，并尽可能减少材料因辐照而诱发产生的放射性影响。

3. 核反应堆中的材料的辐照损伤问题

当今世界已有的核反应堆类型有很多，按能普分有由热能中子和快速中子引起裂变的热堆和快堆；按冷却剂分有轻水堆，即普通水堆（又分为压水堆和沸水堆）、重水堆、气冷堆和钠冷堆。但最成熟的，被广泛采用的堆型有压水堆，快中子堆等几种。

压水堆

压水堆是当今世界上用得最多的一种堆型，利用²³⁵U的裂变进行核反应。压水堆的燃料元件一般是将数百个低浓度的UO₂陶瓷燃料作成的芯块排成一列，封装在Zr合金包壳管内制成。压水堆利用水作为中子慢化剂。将裂变放出的高速中子慢化到热中子左右的速度。以增加²³⁵U裂变的反应概率。水同时还作为冷却剂，并从堆芯流过的水通过“一回路”将热量传导到堆外，再由“二回路”把蒸汽导入汽轮机发电。为了把反应堆出口的水提高到300度左右却不沸腾，必须把压力提高到150atm，并需要一个耐高压的容器，这就是压水堆名称的由来。

图3 压水堆结构

为了承受巨大的压力，压力容器的材料厚度达230mm，压力容器必须工作20-30年，这一期间，压力容器一直受到从堆心放出的中子辐照。辐照脆化是压力容器材料面临的最大难题。目前如果可以实现现场退火，可以利用高温下辐照缺陷的回复来延长压力容器的使用寿命。另外，为了避免脆性断裂事故，工程上要求材料的韧脆转变温度低于使用温度33℃以上，同时反应堆启动或停止所引起的温度变化速度必须小于55℃/h，并严格限制材料中Cu的含量。为了监测容器材料的辐照脆性，通常会在堆内合适位置放置一些与压力容器相同的材料让其随时进行辐照考验，并定期检测其韧脆转变温度。

把燃料芯块放入包壳管内，再将两端密封焊接，数百根这样的包壳管组合在一起，构成燃料元件。包壳材料面对的最大的问题是燃料与包壳的相互作用。因为燃料芯块由于热应变发生破裂会和包壳材料接触，并且，当堆功率上升时，包壳内侧会发生局部应变，同时由于核裂变产物（I碘）的存在，包壳材料会发生应力腐蚀断裂，高温下还会发生辐照蠕变。

快堆

天然铀中裂变元素²³⁵U只有0.7%，99%以上是非裂变²³⁸U，但是²³⁸U再吸收一个能量较高的快中子后会转变成裂变元素²³⁹Pu，这是快中子反应堆的能源所在。为了保持足够的快中子去转变²³⁸U，快堆中不能使用中子慢化剂，即不能用水作为冷却剂。现在普遍使用液态Na作为冷却剂。由于堆芯温度低于Na的沸点，快堆的反应堆容器没有高压负荷问题，只是需要防止Na泄漏。

图4 快堆结构

快堆中主要的材料辐照损伤问题是堆芯材料。快堆中燃料封装在燃料包壳中，100-200根包壳管集合在一起放在六角形外套管内。为了降低快堆燃料成本，商用快堆的燃耗深度要求达到200GW·天/吨，同时，包壳材料所承受的中子辐射损伤量可高达150dpa。快堆包壳材料面临的最主要问题是辐照肿胀。因此亟待高温蠕变强度高且抗辐照肿胀性好的钢材作为快堆中的堆芯燃料材料和六角形外套材料。

核聚变堆和ITER计划

核聚变是两个较轻的原子核聚合为一个较重的原子核，并释放出能量的过程。自然界中最容易实现的聚变反应是氢的同位素——氘与氚的聚变，这种反应在太阳上已经持续了50亿年。核聚变反应主要有以下两种：

1. 氘（D）和氚（T）的聚变反应，D-T反应：

D+T→⁴He（3.52MeV）+n（14.06MeV）

2. 氘和氘(D)之间的聚变反应,D-D反应：（下面两个反应发生概率相同）

D+D→T(1.01MeV) + p(3.03MeV)

D+D→³He(0.82MeV) + n(2.45MeV)

D-D反应可以海水中大量存在的重氢，但是D-D反应需要在6亿度下实现，而D-T反应温度只有1亿度，不过氚需要通过Li与中子的核嬗变反应来制取。

图5 核聚变反应示意图

实现核聚变反应有两步：第一步，把作为反应体的混合气加热到等离子态——使电子能脱离原子核的束缚，原子核能自由运动，才能使得原子核发生直接接触。大约需要10万摄氏度。第二步，克服带正电荷的原子核之间的库仑力，使原子核以极快的速度运行发生碰撞，为了得到这个速度，最简单的方法就是继续加热，大约需要1亿摄氏度。后面的反应就不再需要外界加热就能进行。理论很简单，然而实现起来最大的困难在于这个1亿摄氏度的反应体放在哪？早在50多年前，人类想到两个解决方法。

一种实现核聚变的方法是惯性约束法。惯性约束核聚变是把反应气体装入直径约几毫米的小球内。从外面均匀射入激光束或粒子束，球内气体温度急剧升高，产生大量热能，受它的反作用，球面内层向内挤压（反作用力是一种惯性力，靠它使气体约束，所以称为惯性约束），因此压力也急剧升高。当温度达到点火温度时，小球发生爆炸，并产生大量热能。这种爆炸过程时间很短，只有几个皮秒（1皮等于1万亿分之一）。如每秒钟发生三四次这样的爆炸并且连续不断地进行下去，所释放出的能量就相当于百万千瓦级的发电站。原理虽然简单，但是现有的激光束或粒子束所能达到的功率还差得远，加上目前尚未发现合适的材料，使惯性约束核聚变仍是可望而不可及的。

另一种是磁力约束，由于原子核是带正电的，那么如果建立一个环形的磁场，只要磁场足够大，粒子就跑不出去，这就是最著名的"托卡马克"型磁场约束法。因此，目前托卡马克（Tokamak）型聚变堆是最有希望的核聚变反应堆类型。

图6 托卡马克装置

影响核聚变反应堆成功与否的关键问题就是核聚变堆第一壁材料。它是聚变中面对等离子体的一层固体结构，也就是真空室壁。主要包括第一壁表面覆盖材料、第一壁结构材料、高热流材料和低活化材料。它用于封闭等离子体。一般核裂变放出的中子能量为2MeV左右，而核聚变反应放出的中子对第一壁材料造成的辐照损伤是难以想象的，一般认为，第一壁材料需要承受高达14MeV中子的辐照，辐照量将为数百dpa甚至更高，同时核嬗变产生的氢、氦的数量也比快堆大许多。除高能中子外，高温等离子体对材料表面会产生强烈的溅射作用。

4. 中国参与的ITER计划

图7 ITER 国际热核聚变实验反应堆

国际热核聚变实验反应堆（英语：International Thermonuclear Experimental Reactor，缩写为英语：ITER）它是一个国际核聚变研究和巨型工程，将成为世界上最大的磁约束等离子体物理学实验，这是目前正在建设世界上最大的实验性托卡马克核聚变反应堆，邻近于法国南部的卡达拉舍设施。

最初方案是2010年建成一个实验堆，实现1500兆瓦功率输出，造价100亿美元。没想到因为各国想法不同，苏联解体，加上技术手段的限制，一直到了2000年也没有结果，其间美国中途退出，ITER出现胎死腹中的危险。直到2003年，能源危机加剧，各国又重视起来，首先是中国宣布加入了ITER计划，欧洲、日本和俄罗斯自然很高兴，随后美国宣布重返计划。紧接着，韩国和印度也宣布加入。

图8 ITER中心反应装置

“ITER”在拉丁文中意为“道路”，因此“ITER”也意味着和平利用核聚变能源之路。如果ITER能成功，下一步就是利用ITER的技术，设计和建造示范商用堆，到那时，离真正的商业核聚变发电就不远了。但是ITER建设中，还有大量的技术问题需要解决，需要有一个原型可以参考，在此基础上，各国的先进超脱卡马克装置就成了设计ITER的蓝本。

东方超环EAST

EAST位于中国合肥，是目前为止超托卡马克反应体部分，唯一能给ITER提供实验数据的装置，他的结构和应用的技术与规划中的ITER完全一样，没有的仅仅是换能部分，可以简单认为是中国自己的ITER。EAST解决了几个重要问题：第一次采用了非圆型垂直截面，目的是在不增加环形直径的前提下增加反应体的体积，提高磁场效率。第一次全部采用了液氦无损耗的超导体系。EAST还是世界上第一个具有主动冷却结构的托卡马克，它的第一壁是主动冷却的，连接的是一个大型冷却塔，它的冷却水可以保证在长时间运行后将反应产生的热量带走，维持系统的温度平衡，一方面是为真正实现稳定的受控聚变迈出的重要一步，另一方面也是工程化的重要标志——冷却塔换成汽轮机是可以发电的。结合一些相关资料，世界这个领域普遍认为EAST将是第一个能长时间稳定运行的，Q值能达到1的托卡马克装置，当然这可能还要1-2年的时间。就EAST来说，从某种意义上，它就是ITER主反应体大约1/4的一个原型实验装置。

参考文献
【1】专访北科大材料学院万发荣教授：一个屠了30多年龙的人
【2】ITER中国主页，http://www.iterchina.cn/IETRChina/
【3】ITER英文主页，http://www.iter.org/
【4】《金属材料的辐照损伤》，万发荣，1993

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