中科院大连化物所Energy Environ. Sci. 抗H2S的透氧陶瓷膜用于氢分离性能堪比钯基金属膜

【引言】

以氢气作为可持续发展能源媒介的“氢经济”被认为是解决未来环境问题和能源危机的长期方案，目前氢气主要来源于对天然气重整以及碳基燃料气化，但是这样获得的氢气中含有许多杂质，例如CH₄，CO,CO₂以及H₂S等。对氢气的纯化分离是使得氢气可以大规模应用的主要难题。

【成果简介】

到目前为止，氢气的分离纯化主要采用钯以及钯合金膜并被广泛研究，但是它们在一些气氛下不能稳定存在，例如H₂S；之后科研工作者研究了可在H₂S气氛下稳定存在的质子导体型陶瓷膜，但是限于质子导体电导率的不足，难以用于实际应用。近日，中国科学院大连化物所朱雪峰教授和杨维慎教授在Energy & Environmental Science上发文，题为“H2S-tolerant oxygen-permeable ceramic membrane for hydrogen separation with performance comparable to palladium-based membranes”，他们制备了Sm_0.15Ce_0.85O_1.925-Sm_0.6Sr_0.4Al_0.7Fe_0.3O_3-δ(SDC-SSAF)非对称透氧膜用于氢分离研究，在900℃下氢渗透速率高达16.2mLcm^-2min^-1，比常见的质子导体型透氢膜高了1-2个数量级，可与钯基金属膜媲美；并且该陶瓷膜在含H₂S气氛中可以长期稳定工作，保持性能不衰减。

【图文导读】

图一：使用透氧膜进行氢分离的原理图

图二：SDC-SSAF非对称膜的扫描电子显微镜图像

a)致密层的表面形貌

b)陶瓷膜的横截面图像

c,d) 陶瓷膜以及多孔支撑层浸渍催化剂后的横截面图像

e,f) 陶瓷膜以及多孔支撑层在不含H₂S气氛下运行后的横截面图像

g,h) 陶瓷膜以及多孔支撑层在含有H₂S气氛下运行后的横截面图像

图三：各影响因素对透氢速率的影响

a)氢气浓度对透氢速率的影响

b)H₂/N₂混合气流量对透氢速率的影响

c)H₂O/He混合气流量对透氢速率的影响

图四：非对称膜氢渗透速率与温度间的关系

a)温度对氢渗透速率以及非对称膜两侧氧分压的影响

b)非对称膜透氧速率的阿伦尼乌斯关系图

图五：非对称膜的长期稳定性测试

a)非对称膜氢渗透速率的稳定工作

b)不同浓度H₂S的存在对氢渗透速率的影响

c)200ppmH₂S气氛下非对称膜氢渗透速率的稳定性

【总结】

研究人员提出了一种用于氢分离获得高纯氢的新方法，制备了SDC-SSAF非对称透氧膜，并将其应用于氢分离领域，并取得了极好的效果，其氢渗透速率可与钯基金属膜媲美，并且在H₂S气氛下也可以稳定运行。

文献链接：H2S-tolerant oxygen-permeable ceramic membrane for hydrogen separation with performance comparable to palladium-based membranes（Energ. Environ. Sci. 2016,DOI: 10.1039/C6EE02967A）

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