Adv. Energy Mater. ：复旦彭慧胜-用于高度拉伸超级电容器的芯鞘层氮掺杂碳纳米管阵列

【引言】

超级电容器主要建立在一种双电层理论的基础上，与可充电电池相比，可进行不限流充电，且充电次数可达10^6次以上，因此双电层电容不但具有电容的特性，同时也具有电池特性，是一种介于电池和电容之间的新型特殊元器件。过去超级电容器主要应用在备用电源系统、电动汽车上，随着技术发展目前希望超级电容器能够具有可拉伸、柔性的性质，从而能够应用在一些新兴技术场合，例如：便携式设备、集成电路电子设备、电子皮肤和可穿戴织物等。但是，目前超级电容器的电化学性能、可拉伸性远未达到要求。如果能够适当调整电极材料中组成成分和材料的结构，可以进一步提高超级电容器的性能从而满足技术上的要求。

【成果简介】

近日，复旦大学彭慧胜教授(通讯作者)课题组在Advanced Energy Materials上发表了题为“Nitrogen-Doped Core-Sheath Carbon Nanotube Array for Highly Stretchable Supercapacitor”的文章。该课题组通过制备出芯鞘层氮掺杂的碳纳米管(NCNT)阵列，将其与聚氨酯(PU)结合在一起，从而制备出了一种可拉伸的弹性电极。在两层弹性NCNT/PU电极中间夹一层聚乙烯醇(PVA)凝胶电解质，形成一种三明治的结构，从而得到了想要的超级电容器。所得到的超级电容器比电容可达31.1mF·cm^-2，将其在拉应力下变形400%后比电容仍能维持原来的98.9%，在拉伸变形200%、循环1000次后比电容仍能维持96%。

【图文导读】

图1. 弹性NCNT/PU薄膜制备过程示意图

图2. CNT和NCNTs的表征

(a-d) NCNTs的SEM图像，NCNT的再生长时间分别为(a)10min,(b)15min,(c)20min,(d)40min

(e-h) NCNTs的TEM图像，NCNT的再生长时间分别为(e)10min,(f)15min,(g)20min,(h)40min

(i) NCNT再生长时间为20min时的TEM图像

(j) NCNT再生长时间为40min时的TEM图像

(k,l) 图(j)中NCNT阵列的EDX图，其中图(k)显示C元素分布，图(l)显示N元素分布

(m) CNT和NCNT再生长时间为20min时的拉曼图谱，强度峰的比值表示碳系统中混乱度和缺陷程度

(n) NCNT的N 1s XPS图谱，显示了NCNT中含N元素相有4种存在形式

图3. NCNT/PU拉伸性能的示意图和实验测试

(a) NCNT/PU膜的拉伸性能的示意图

(b) NCNT/PU膜在拉伸量从0%增加至500%过程中的照片

图4. 超级电容器电化学性能测试及对比

(a)不同再生长时间下的高度拉伸超级电容器的恒流充放电曲线，测量时的电流密度为0.1mA·cm^-2

(b)高度拉伸的超级电容器在再生长时间为20min前后的循环伏安曲线，扫描速率为200mV·s^-1

(c)增加电流密度后的恒流充放电曲线

(d)增加扫描速率后的循环伏安曲线

(e)电流密度为0.1mA·cm^-2下的循环比电容图

(f)比电容与变形量的关系图

(g)比电容与拉伸循环次数的关系图

(h)超级电容器在拉伸和收缩速率为5mm·s^-1时的恒流充放电曲线，电流密度为0.1mA·cm^-2

(i)超级电容器的比电容与拉伸和收缩次数的关系图，电流密度为2mA·cm^-2

(C₀和C分别表示拉伸前、后的比电容)

图5. 两种超级电容器性能雷达图的对比

此高度可拉伸超级电容器与报道过的超级电容器在拉伸性能和拉伸循环稳定性上的对比，C₀和C分别表示拉伸前、后的比电容。

【小结】

该课题组通过使用氮掺杂的碳纳米管阵列作为超级电容器电极，所制得得超级电容器具备良好的拉伸性能。其循环变形量可达200%，而大多数材料这一值在100%以下；其最大变形量可接近400%，而其他材料同样在100%以下；此外，在最大应力循环、长期循环下，其容量保有率可达95%以上，长循环下可循环1000次。在材料制备方面，该课题组所报道的氮掺杂碳纳米管(NCNT)阵列制备方法也较简单，主要通过CVD进行CNT及NCNT的合成。总体而言，该课题组成功研究出了一种柔性的超级电容器，具有良好的应用前景。

文献链接:Nitrogen-Doped Core-Sheath Carbon Nanotube Array for Highly Stretchable Supercapacitor

(Adv.Energy Mater. , 2016, DOI:10.1002/aenm.201601814)

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