Nature：国家纳米科学中心在MOF用于高效选择性加氢反应研究中获重大突破

【引语】

由于自然资源的有限利用度，在香料、香水、制药工业中对不饱和醇的需求通常是通过羰基的选择性加成得到α，β-不饱和醇而实现。然而开发用于该类反应的催化剂是一个挑战，因为羰基的加成反应受热力学控制，而基于金属氧化物的金属型纳米颗粒催化剂对于热力学的选择性是不起显著作用的。通常来讲纳米颗粒边缘直接接触金属氧化物载体才具有选择性催化性质，多数裸露的纳米颗粒表面不存在这种情况。而MOF内配位不饱和的金属位点可以直接调节MOF与反应物的相互作用，活化目标化学键，降低化学反应的能垒。

【成果简介】

北京时间2016年10月6日，国家纳米科学中心的唐智勇、李国栋和澳大利亚格里菲斯大学的Huijun Zhao（共同通讯作者）等在Nature上在线发表论文，报道了将铂纳米颗粒封装到MOF层间或孔道内构建具有高效选择性催化的反应容器。该反应器由含Fe³⁺, Cr³⁺或兼而有之（ MIL-101）金属节点的MOF将铂纳米颗粒封装其中形成的三明治平台对催化α，β-不饱和醛的加氢反应具有高活性和高选择性。

【图文导读】

图1.MIL-101@Pt@MIL-101的三明治式纳米结构

a, 三明治式 MIL-101@Pt@MIL-101的合成路线

b-e, MIL-101(Fe)@Pt@MIL-101(Fe)的透射电镜图

f-g, MIL-101(Cr)@Pt@MIL-101(Cr)的透射电镜图

h-k, MIL-101(Cr)@Pt@MIL-101(Fe)的透射电镜图

l, MIL-101(Cr)@Pt@MIL-101(Fe)高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜图像和相应横截面能量色散x射线能谱(EDS)元素映射图像

图2.MIL-101@Pt的反应机制研究

a, MIL-101(Fe)@Pt催化肉桂醛的反应理论计算

b, MIL-101(Cr)@Pt催化肉桂醛的反应理论计算

图3.不同催化剂中Pt, Fe, Cr和O的XPS图

a, Pt 4f. b, Fe 2p. c, Cr 2p. d, O 1s.

文献链接：Metal–organic frameworks as selectivity regulators for hydrogenation reactions(Nature, 2016, DOI: 10.1038/nature19763)（文献全文PDF已上传至材料人资源共享交流群 425218085）

本文由材料人编辑部MOF组网老琪琪供稿，欧洲足球赛事 编辑整理。

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