Nature：康奈尔大学-通过原子尺度调控实现材料的室温铁电、多铁性

【引语】

具有磁性和电学有序性的材料对于下一代电控磁记忆存储器件的应用具有重要意义。然而具有这类性质的材料目前较少。尽管目前一些多铁新材料以及新的铁电耦合机制的提出，例如已知的单相多铁材料仍然受到反铁磁性以及弱的多铁有序性所限制，并且序参量之间弱的耦合作用，这些目前已报道的性质只能在室温条件下实现，因此阻碍了器件的应用。在晶体中，电子同时具有电荷以及磁矩，如果电子云围绕以相同方式绕原子核运动，则晶体便可以产生宏观上的磁学性质（铁电性）或者是电极化性质（铁电性）。铁电性对于动力装置、传感器以及计算机硬盘存储设备具有重要意义。同时铁电性可以用在器件中去处理和探测机械变形（例如压力传感器）。实现多铁材料的电参量和磁参量的同时有序性是在50年代提出的重要课题研究，但是实现该类的材料的设计十分不易，因为对于实现磁性有序性和实现电学有序性的最佳合成条件互相排斥，很难同时获得材料的磁学有序性和电学有序性。

【成果简介】

日前来自康奈尔大学的科学家Darrell G. schlom（通讯作者）报道了一种构建室温条件下铁电和磁性耦合的单相多铁材料的新方法。作者采用LuFe₂O₄作为表面矩阵，在合成过程中引入特殊的FeO单层材料，这样实现了(LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的构建。由于相邻的LuFeO₃的表面严重的褶皱效应可以使得具有铁磁性的LuFe₂O₄产生同步的铁电性质，同时可以降低其电子自旋的无序性和不稳定性，这样大幅度得提高了磁性相变温度(从240k(LuFe₂O₄)提高到了281k((LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁))。此外，铁电序参量和铁磁序参量相互耦合，可以实现之间的在200k温度条件下电场对于磁性的调控。该研究也很好得阐释了该合成方案的设计可以很好得制备出具有较高温度条件下的磁电耦合的多铁材料，并且很好得利用了该类材料的几何不稳定性、晶格的变形以及外延生长技术，成功设计出理想的磁电耦合材料。

【图文导读】

图1 高角环形暗场像-扫描透射电子显微图

a:左边为端元LuFe₂O₄，右边为LuFeO₃；

b:不同系列的 (LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁(m=1~10) 的超晶胞的STEM图，该图是沿着空间群为P63cm的LuFeO₃［100］方向的正带轴方向所拍摄的照片。由于LuFe₂O₄也是沿着相同的方向所拍摄的，但是其晶带轴方向为［120］方向。a图中也详细得解析了LuFeO₃和LuFe₂O₄的晶体结构。

图2 (LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的磁性和铁电性的性能表征结果图

a：(LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁在1-kOe场条件下的M-T曲线图；

b:在不同温度条件下 (LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的磁性关于外加磁场强度的曲线图；

c:从M-T曲线绘制出的铁磁性居里温度曲线，区域I和区域II反映了不同组成比的(LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的居里温度情况，对于(LuFeO₃)₉/(LuFe₂O₄)₁超晶胞达到了最高的281K；

d:50K温度的条件下，假设LuFeO₃的磁矩保持一个常数，在LuFe₂O₄中每个Fe阳离子的总磁矩大小。测量出来的端元LuFe₂O₄的磁矩如图水平区域所示；

e:从HADDF-STEM图中超晶胞的组成与平均极化强度的函数关系。在组成(m大于2, m/(m+2n)大于0.5)时，超晶胞的铁电曲线变形；

f:与温度有关的XLD图（不同m条件下的关系图）;g: (LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞面外的压电力显微图。

图3 第一性原理计算出的LuFeO₄的自旋结果

a,b,单斜结构的LuFe₂O₄系统的结构图，Fe²⁺／Fe³⁺为反铁电状态（a：空间群：C2/m）以及铁电状态（b：空间群：Cm）。每个铁离子的饱和磁化强度在右图中计算出来（关于时间的函数）。对于铁电状态的LuFe₂O₄的温度－每个铁离子的饱和磁化强度计算出来作为Q的函数，结果显示磁性相变温度随着结构的畸变程度而不断增加。

图4 在(LuFeO₃)₉/(LuFe₂O₄)₁超晶胞中的磁电耦合作用图

a：300k温度条件下，面内的压电力显微镜图，图中为使用a、b、c方向的偏压下的磁畴结构；

b、c：在200k和300k温度条件下的Fe的L3峰的XMCD PEEM的比例图。

d：在b、c黄色线所标示的区域所采集的XMCD信号图。

文献链接：Atomically engineered ferroic layers yield a room- temperature magnetoelectric multiferroic(Nature, 2016, doi: 10.1038/nature19343)

Nature news&views：Condensed-matter physics: Multitasking materials from atomic templates

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