Energy Environ. Sci. 用于氧还原反应和析氧反应的一种3D双功能多孔的N掺杂碳微管海绵状电催化剂

【引言】

电化学氧气还原反应和析氧反应对于可持续发展的能源器件而言是非常关键的电催化过程，如燃料电池、金属-空气电池以及裂解水等。由于过电势的存在导致这个过程反应缓慢，因而高效的、持久且低成本的氧电极催化剂的发展对于这些电化学器件的实际应用来说是至关重要的。

【成果简介】

近日，中国科学院金属研究所刘畅研究员（通讯作者）团队在NH₃氛围下通过简单的热分解合成出了一种用作氧气还原反应和析氧反应催化剂，即3D柔性多孔的N掺杂碳微管海绵，这种材料的活性位点密度高、电子转移速度快，有着优良的催化活性，在柔性能源转换和能量储存体系中展现出了巨大的应用前景。

图文导读：

图1.NCMT-1000的形貌及吸附/脱附曲线

(a)NCMT(N-doped Carbon microtube)-1000的光学图；

(b,c) NCMT-1000的SEM图； (d,e) NCMT-1000的TEM图；

(f) NCMT-1000的N₂吸附/脱附曲线。插图显示对应的孔径分布。

图2. NCMT-1000的元素分析

(a) NCMT-1000中的N的1s轨道的XPS图谱。(b) NCMT-1000的TEM图和对应的C的EELS图(c)和N的EELS图(d)。

图3.NCMT-1000及NCMT-1000(3D)的性能

(a)1600转下在O₂-饱和NaOH溶液(0.1M)中NCMT-1000和NCMT-1000(3D)氧还原反应的RRDE极化曲线和H₂O₂产量图，催化剂载量为0.82mg cm^-2。

(b)低载量(0.16mg cm^-2)和高载量(0.82mg cm^-2)的NCMT-1000以及商用Pt/C催化剂氧还原反应的RRDE极化曲线和H₂O₂产量图。

(c)NCMT-1000、NCMT-1000(3D)、Ir/C以及Pt/C的氧电极性能。

(d)以前报道的双功能的碳基催化剂和NCMT-1000、NVMT-1000(3D)的催化性能对比图。

图4.不同NCMT系列样品的性能

(a)通过计时电流反应测试评估NCMT-1000和Pt/C的稳定性。

(b) NCMT-1000的催化过程示意图。

(c) NCMT-800、NCMT-900、NCMT-1000、NCMT-1100在1600转下O₂-饱和KOH溶液(0.1M)中的氧还原反应的RRDE极化曲线和H₂O₂产量图，催化剂载量为0.16mg cm^-2。

(d) NCMT-800、NCMT-900、NCMT-1000、NCMT-1100中N的含量和类型。

展望:

纳米多孔的N掺杂碳材料由于它们高的比表面积、独特的电性质及良好的稳定性已经成为氧电极催化剂的另一种选择，更好的推进了3D柔性电催化剂的实际应用。

刘畅研究员简介：

刘畅，中科院博士，芬兰Aalto大学高级访问学者，现任中国科学院金属研究所研究员，博士生导师。主要从事碳纳米管的制备、性能与应用探索研究。率先提出了宏量制备单壁碳纳米管的氢电弧方法，利用氢在高温下对无定形炭等杂质的刻蚀作用，获得纯度高、结构完整性好的单壁、双壁碳纳米管及其宏观绳状结构（Adv Mater 2000; Carbon 1999, 2005）；利用金属性和半导体性单壁碳纳米管在化学稳定性上的差异，提出了氧辅助浮动催化剂化学气相沉积法生长半导体性单壁碳纳米管，直接制备得到半导体性碳纳米管含量达到90%的宏量样品（JACS 2011; Carbon 2010）；建立了一种碳纳米管生长机制的透射电镜原位研究方法，对比研究了金属和非金属纳米粒子催化生长碳纳米管的过程和机制，并率先提出非金属催化生长碳纳米管的气-固-固机理（Carbon 2009; JACS 2009 & 2011）；研究发现定向单壁碳纳米管绳具有优异的场发射性能，进而提出其二级增强场发射机制（APL 2005; JAP 2005）；首次设计制备出碳纳米管夹持金属原子链，理论和实验研究发现其具有量子化电导，为金属原子链的连接与集成提供了新途径（PNAS, 2010）；研制出具有优异倍率性能和良好循环稳定性的碳纳米管复合锂离子电池电极材料（Adv Energy Mater 2011; Adv Mater 2010; Chem Comm 2010），并获得了实际应用（转让专利：ZL200410021395.X）。已在Proc National Acad Sci USA, Nano Letters, J Am Chem Soc, Adv Mater, ACS Nano, Chem Comm等国际期刊发表SCI收录论文100余篇，其中影响因子大于4.0的45篇，被引用4000余次。获得专利授权28项，其中包括美国和欧盟专利各1项；已有1项中国专利转让实施。分别在国际、国内学术会议上作邀请报告9次和4次。(通讯作者信息来源于中国科学院金属研究所官网)

原文链接：A 3D bi-functional porous N-doped carbonmicrotube sponge electrocatalyst for oxygen reduction and oxygen evolution reactions(Energy Environ.Sci.,2016,DOI:10.1039/c6ee02169g)

本文由材料人编辑部欧洲杯线上买球 学术组YenHo供稿，点这里加入材料人的大家庭。参与欧洲杯线上买球 话题讨论请加入“材料人欧洲杯线上买球 材料交流群 422065952”,欢迎关注微信公众号，微信搜索“欧洲杯线上买球 前线”或扫码关注。