JACS 最新文献快讯专题-（Volume 138, Issue 30）

本期专题跟踪了Journal of the American Chemical Society于2016年8月3日见刊（Issue 8）的所有材料相关文献并做图文导读，本次更新56篇文献其中材料相关19篇（特别偏向有机等领域的文献暂未列入），中国作者文章5篇【中科院山西煤化所（1）、清华大学（1）、香港城市大学（1）、中科院福建物构所（1）、南京邮电大学/黑龙江大学/南京工业大学（1）】，文章分别涉及催化加氢、锂电池、MOF、钙钛矿单晶等。相关文献资源网友已上传，点我跳转到材料人论坛下载（微信读者请点击阅读原文）。

1、山西煤化所：可见光驱使肉桂醛的选择性光催化加氢

Visible-Light-Driven Selective Photocatalytic Hydrogenation of Cinnamaldehyde over Au/SiC Catalysts（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b04175）

中科院山西煤化所的Xiao-Ning Guo等学者使用Au/SiC（SiC附着Au纳米颗粒）做光催化剂，发现其可以氢化绝大多数的α,β-不饱和醛类得到对应的醇，并且此过程有较高的转化率和选择性。

2、麻省理工：迭代指数增长合成与单分子嵌段共聚物的组装

Iterative Exponential Growth Synthesis and Assembly of Uniform Diblock Copolymers（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b04964）

麻省理工学院Jeremiah A. Johnson等学者发现了一种新的烯丙基迭代指数增长体系，可用于单分子及手性嵌段共聚物的批量合成。

3、氧化还原电容：通过可逆平衡离子诱导固态络合反应的高效电荷转移

Efficient Charge Storage in Dual-Redox Electrochemical Capacitors through Reversible Counterion-Induced Solid Complexation（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05038）

紫罗碱/溴化物氧化还原电化学电容。a) 反应原理；b) 循环性能

加利福尼亚大学的Seung Joon Yoo等学者利用双氧化还原对，一对在电极中参与感应电流，另一对作为另一个电极的络合剂，这样解决了氧化还原电容（redox ECs）的主要问题。基于此，redox ECs效率高，循环稳定，可在空气中组装，且使用方便。

4、锂电池：聚合物/陶瓷薄膜/聚合物三明治结构电解质

Plating a Dendrite-Free Lithium Anode with a Polymer/Ceramic/Polymer Sandwich Electrolyte（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05341）

a) 含三明治结构电解质的全固态电池结构示意图；b) CPMEA结构（提供三维网络结构）

德克萨斯大学John B. Goodenough等学者发现聚合物/陶瓷薄膜/聚合物三明治结构电解质（PCPSE）可用于固态锂离子电池。这一结构充分结合了陶瓷和聚合物的优势，全固态Li/LiFePO4电池现显示出较高的库伦效率。

5、MOF：类钙钛矿金属有机框架的分子取向和轨道序

Control of Multipolar and Orbital Order in Perovskite-like [C(NH2)3]CuxCd1–x(HCOO)3 Metal–Organic Frameworks（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05208）

胍基甲酸盐中含Cd-(左) 和 含Cu- (右)的多级序列

牛津大学Andrew L. Goodwin等人研究了类钙钛矿金属有机框架（MOF）的分子取向和轨道序随组分变化规律，发现其与尺寸、电荷分布、渗流效应有关，并讨论了四级与多级态的协同作用对杂化钙钛矿的影响。

6、MOF：具有Mn、Co、Ni开放位点的介孔唑类MOF对氨的高效和可逆吸附

High and Reversible Ammonia Uptake in Mesoporous Azolate Metal−Organic Frameworks with Open Mn, Co, and Ni Sites（J. Am. Chem. Soc., 2016 , DOI: 10.1021/jacs.6b05723）

单晶X射线结构

麻省理工学院Mircea Dincă等人报道，基于苯并三唑配体的MOF材料含有的不饱和金属配位点，对NH3表现出高效并且可逆的吸附能力。同构的Mn、Co、Ni的MOF材料在标准状况下对NH3的吸附分别达到15.47、12.00和 12.02 mmol/g，这种近乎破纪录的吸附能力能够可循环至少3次。

7、顺磁性电池材料：17O核磁共振和杂化密度泛函理论

Characterizing Oxygen Local Environments in Paramagnetic Battery Materials via 17O NMR and DFT Calculations（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05747）

Li2MnO3示意图

斯德哥尔摩大学Clare P. Grey等人通过17O核磁共振和杂化密度泛函理论研究Li2MnO3局部氧气气氛，结果表明顺磁性固体中17O核磁共振位移对研究过渡金属氧化物的氧气气氛很有帮助。

8、清华大学-钙钛矿单晶：高结晶质量、低缺陷密度的溶液法快速生长

Perovskite CH3NH3PbI3(Cl) Single Crystals: Rapid Solution Growth, Unparalleled Crystalline Quality, and Low Trap Density toward 108 cm–3（J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b05683）

晶体生长示意图

清华大学严清峰和孙家林课题组发现钙钛CH3NH3PbI3(Cl) 单晶可在含氯溶液中快速生长。其晶体性能、高生长速率、优良的载流子输运能力，体现了高性能光电器件杂化钙钛矿单晶材料的最高水平。

9、香港城市大学：[Co(qpy)(OH2)2]2+ 和[Fe(qpy)(OH2)2]2+，高效、具有选择性的光催化CO2还原催化剂

Highly Efficient and Selective Photocatalytic CO2 Reduction by Iron and Cobalt Quaterpyridine Complexes（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b06002）

光催化CO2还原催化剂的结构示意图

香港城市大学的Lingjing Chen、Tai-Chu Lau和巴黎索邦大学的Marc Robert等学者研究了[Co(qpy)(OH2)2]2+ (qpy = 2,2′:6′,2″:6″,2‴-四分之一砒啶，分子式为C20H14N4)和 [Fe(qpy)(OH2)2]2+两种光催化CO2还原催化剂，其中掺铁催化剂CO转化数大于3000，选择性高达95%。更重要的是,当有机染料敏化剂红紫素取代Ru(bpy)32+时，含钴和铁催化剂中二甲基甲酰胺的转化数分别是790和1365。

10、中国科学院福建物构所：BiFSeO3具有优越的二次谐波发生效应

BiFSeO3: An Excellent SHG Material Designed by Aliovalent Substitution（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b06680）

BiFSeO3结构示意图

中国科学院福建物构所的毛江高研究员和孔芳副研究员等首次制备出BiFSeO3，一维的(BiF)2+ 分子链与SeO3功能图相互连接，形成3维网络结构的BiFSeO3。BiFSeO3具有非常强烈的二次谐波发生效应，约是KH2PO4的13.5倍（1064nm激光辐射）和KTiOPO4的1.1倍（2.05μm激光辐射），这在所有关于金属亚硒酸盐研究报道中的数值是最高的。并且BiFSeO3化学成分非常简单，还可低温水热条件下合成。

11、氟化Ir(III)-三联吡啶-苯基吡啶-X，光敏化催化剂与光催化氧化还原剂

Highly Fluorinated Ir(III)–2,2′:6′,2″-Terpyridine–Phenylpyridine–X Complexes via Selective C–F Activation: Robust Photocatalysts for Solar Fuel Generation and Photoredox Catalysis（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b03246）

氟化Ir(III)-三联吡啶-苯基吡啶-X复合物的结构示意图及其应用

美国卡内基梅隆大学Stefan Bernhard等学者通过选择性地C−F活化制备了一系列的氟化Ir(III)-三联吡啶-苯基吡啶-X(X =阴离子单个配体)复合物。这些化合物可作为光敏化催化剂还原水制氢以及羧酸去氟化光催化氧化还原剂，表现出优越的性能。

12、Ti/Ge在钠超离子导体LiTi2–xGex(PO4)3 的分布

Modeling Ti/Ge Distribution in LiTi2–xGex(PO4)3 NASICON Series by 31P MAS NMR and First-Principles DFT Calculations（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b03583）

Ti/Ge在LiTi2–xGex(PO4)3的分布结果图

西班牙Instituto de Ciencia de Materiales de MadridVirginia 的Diez-Gómez等学者用31 p魔角旋转核磁共振光谱仪与密度泛函理论分析了Ti/Ge在一系列钠超离子导体LiTi2–xGex(PO4)3 中的分布。XRD维加德定律定量分析表明Ti/Ge在最邻近的(PO4)3配体中呈随机分布。

13、锐钛矿TiO2（101）面氧还原反应跟踪研究

Following the Reduction of Oxygen on TiO2 Anatase (101) Step by Step（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b04004）

维也纳滚球体育 大学Martin Setvin等通过STM、DFT、TPD、XPS等表征手段研究了还原性锐钛矿TiO2单晶（101）共吸附O2和H2O之间的反应，水在表面分解并最终形成0H基。

14、 低温CO氧化催化：MnO2表现抢眼

Gold on Different Manganese Oxides: Ultra-Low-Temperature CO Oxidation over Colloidal Gold Supported on Bulk-MnO2 Nanomaterials（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b04251）

CO氧化活性和温度的关系

纳米金颗粒在不同催化反应中的都有潜在的催化应用，尤其是在低温CO氧化中。锰的氧化物中Mn2O3的与金的结合对催化效果最好，在以往工作中MnO2的表现要远逊色于Mn2O3。但本文中德国马普所Ferdi Schüth等报道了MnO2与金结合的纳米结构催化剂，表现出极高的活性。

15、MOPs：新型金属有机多面体超分子调控剂

Poly(isophthalic acid)(ethylene oxide) as a Macromolecular Modulator for Metal–Organic Polyhedra（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b04971）

加州大学圣迭戈分校Seth M. Cohen等使用聚合物配体poly(isophthalic acid)(ethylene oxide)来调控金属有机多面体（MOP）晶体的生长，提供了控制形态和MOP颗粒组装的新方法。

16、南京邮电等：有机半导体自适应性的优化

Achieving Optimal Self-Adaptivity for Dynamic Tuning of Organic Semiconductors through Resonance Engineering（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b05042）

南京邮电大学陈润锋、黑龙江大学许辉和南京工业大学黄维等通过简单的RVDA技术优化了供体-共振-受体分子的自适应性能。这种RVDA材料应用于有机发光二极管性能表现优异，外部量子效率高达21.7%，并且具有良好的稳定性。

17、催化剂−双分子膜系统：实现聚合物自组装的纳米级控制

Nanoscale Control of Polymer Assembly on a Synthetic Catalyst–Bilayer System（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05414）

用于聚合物生长的催化剂-双分子膜系统示意图

日本东京大学化学系的Koji Harano和Eiichi Nakamura等在有机富勒烯两亲物自组装而成的几个纳米厚度的双层囊泡中掺杂复分解催化剂，合成了一种催化剂-双分子膜系统，该系统可作为水中的纳米化学反应器，其中聚合物的合成和组装，取决于生长的聚合物和两亲物有机基团之间的亲和力。这种催化剂-双分子膜系统可以控制酯官能化聚合物超分子自组装成不同的纳米结构：由单一的高分子链构成的纳米颗粒和由几十条高分子链构成的纳米胶囊。

18、双催化：有机金属和超分子的协同效应范围和机理研究

Scope and Mechanism of Cooperativity at the Intersection of Organometallic and Supramolecular Catalysis（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05442）

一种可用于过渡金属催化的交叉耦合反应的超分子方法

美国加州大学伯克利分校的Robert G. Bergman、Kenneth N. Raymond和F. Dean Toste等探讨了过渡金属配合物[Au(III)，Pt(IV)]的微环境催化C(sp3)−C(sp3)还原消除反应的范围和机理。实验详细阐明了双催化对中性和阴离子观众配体（spectator ligands）、反应性烷基配体、溶剂和催化剂的结构扰动的影响。最后文章提出了超分子和铂双催化的甲基碘和四甲基锡间的C-C耦合的详细机理。

19、重氮盐电还原法：制备Ru（II）配合物的自组织单层

Unprecedented Self-Organized Monolayer of a Ru(II) Complex by Diazonium Electroreduction（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b04827）

高定向热解石墨上沉积的Ru（II）配合物的STM照片及其可能的自组织单层结构

法国巴黎第七大学的Jean-Christophe Lacroix和法国兰斯大学的Gilles Lemercier等合成了一种新型杂配多吡啶钌（II）配合物，并通过重氮盐电还原过程沉积在表面上，产生一个单层的共价接枝。该方法是获得控制良好且稳定的官能化表面的一种简便方式，在接枝生色团的光物理性质相关方面有潜在的应用。该研究成果是采用重氮盐电还原法得到自组织单层（SOM）的首例报道。

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