Angew. Chem. Int. Ed. 最新文献快讯专题-8.1更新

小柒 8年前 (2016-08-02) 9291浏览

本期专题跟踪了Angewandte Chemie International Edition于2016年8月1日（Volume 55, Issue 32）见刊的所有文献并做图文导读，相关文献资源网友已上传，请到点我材料人论坛下载（微信读者请到原网页点击）。

本期Angew. Chem. Int. Ed.共更新58篇，材料相关文章13篇（有机等特别偏化学方向的文献暂未列入），其中中国作者文章6篇【上海交通大学（1）、同济大学（1）、中国科学技术大学（2）、福州大学（1）、大连化物所（1）】，研究方向涉及计算、催化、纳米、超级电容器等

  1. 计算材料：预测微孔分子筛催化剂的反应速率常数

Prediction of Rate Constants for Catalytic Reactions with Chemical Accuracy（Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603930）

伦敦大学学院的C. Richard A. Catlow提出了一种新的计算方法预测微孔分子筛催化剂的反应速率常数。这种方法的关键在于逐步QM/MM法，在有限的计算资源下计算仿真模型，可以达到预期的计算精度。

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QM/MM法中所用的嵌埋团簇

  1. 二氧化碳捕捉：微孔-介孔相通的碳基材料

Importance of Micropore–Mesopore Interfaces in Carbon Dioxide Capture by Carbon-Based Materials(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201602226)

约克大学Michael North教授和James H. Clark教授等人从廉价或废弃的生物资源中提取了一种介孔碳材料（Starbons®），可以从CO2/N2中分离出CO2。相比于活性炭，Starbons®具有更小的微孔尺寸、更高的CO2吸附率和更高的CO2选择专一性。其吸附性能主要是因为微孔和介孔的连接。

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二氧化碳吸收量的实验结果与数学模型预测结果

  1. 上海交通大学：介孔MFI型沸石纳米晶体钯纳米粒子封装钯纳米粒子的择形催化

Encapsulating Palladium Nanoparticles Inside Mesoporous MFI Zeolite Nanocrystals for Shape-Selective Catalysis(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201602429)

上海交通大学陈接胜教授和李新昊教授通过一步法成功将钯纳米粒子封装进介孔Silicalite-1分子筛纳米晶体（Pd@mnc-S1）。合成的Pd@mnc-S1作为一种活性和可重复使用的非均相催化剂，具有优良的稳定性。独特的孔隙及其晶体结构使得Pd@mnc-S1材料在催化反应具有择形催化性能，包括选择性加氢、氧化、碳-碳偶联反应。

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Pd@mnc-S1的合成工艺

  1. 同济大学：基于碳纳米管/二硫化钼复合材料的可伸缩全固态超级电容器

Highly Stretchable Supercapacitors Based on Aligned Carbon Nanotube/Molybdenum Disulfide Composites（Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603356）

同济大学陈涛等学者利用具有紧凑结构的碳纳米管/二硫化钼复合材料做电极，制备出全固态超级电容器。其拉伸性可达240%，比电容量为13.16F·cm-3，10000次充/放电循环后仍有近98%的容量。

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可伸缩超级电容器的制备流程图

  1. 中国科学技术大学：可用于柔性超级电容器的聚苯胺基超分子水凝胶

Strong and Robust Polyaniline-Based Supramolecular Hydrogels for Flexible Supercapacitors（Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603417）

中国科学技术大学马明明等学者组装合成出一种聚苯氨-聚乙烯乙醇导电水凝胶（PPH）材料，其兼具良好的机械性能和电化学性能，可用于柔性超级电容器的制造。实验发现，该材料拉伸强度达5.3MPa，能量密度为13.6Wh·kg-1。

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PPH的合成、扫描电镜图片

  1. 福州大学：纯有机光催化剂

Molecular Engineering of Conjugated Polybenzothiadiazoles for Enhanced Hydrogen Production by Photosynthesis ( Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603532)

福州大学王新晨教授和德国马普高分子研究所的研究者利用分子结构设计，从共轭聚苯并噻二唑衍生得到一种纯有机光催化剂（不含金属），可用于可见光催化反应。通过改变特定取代基在苯环的位置发现，线型共轭高分子的光催化氢气产生效率可高达116umol·h-1，表面量子产率（AQY）可达4.01%。

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分子设计不同的两种聚苯并噻二唑结构

  1. 大连化物所：用于水分解的硅纳米线光电化学电池，自然-人工复合光合作用

Spatially Separated Photosystem II and a Silicon Photoelectrochemical Cell for Overall Water Splitting: A Natural–Artificial Photosynthetic Hybrid（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, DOI: 10.1002/anie.201604091）

大连化物所Xu Zong（通讯作者）和李灿（通讯作者）等通过串联光合体系II和镀铂硅纳米线光电化学电池设计出更为高效的自然-人工复合光合作用体系，并且创新地Z型设计使得氢气和氧气的反应可以分开发生。

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自然-人工复合光合作用体系示意图

  1. 调控超薄金属氧化物的反应活性

Tuning the Reactivity of Ultrathin Oxides: NO Adsorption on Monolayer FeO(111)（Angew. Chem. Int. Ed. 2016，DOI: 10.1002/anie.201601647）

超薄金属氧化物具有独特的化学性质，有望应用于多相催化反应。瑞德隆德大学同步辐射研究部的Dr. Lindsay R. Merte等人研究发现单层的FeO膜层余基底金属的结合力会影响其的催化活性，NO会在银基FeO上吸附，而对铂基FeO呈惰性。

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FeO薄膜的STM图像和LEED图谱

  1. 非渗透性水凝胶：快速而安全的降解

Non-Osmotic Hydrogels: A Rational Strategy for Safely Degradable Hydrogels（Angew. Chem., Int. Ed.，2016，DOI: 10.1002/anie.201602610）

来自日本东京大学工学部的Dr. Hiroyuki Kamata和Prof. Takamasa Sakai等人利用聚合物-溶剂之间的相互作用参数来控制聚合物网络，对如何抑制水凝胶因降解而发生膨胀进行了研究。研究发现了最优χ参数（χ37℃≈0.53时），该水凝胶能够保持其原有形状并且在生理条件下降解时不会产生明显的膨胀压力。

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非渗透性水凝胶的降解行为示意图

  1. 六方锌催化剂：提高CO2电催化反应的效率和稳定性

Highly Efficient, Selective, and Stable CO2Electroreduction on a Hexagonal Zn Catalyst(Angew. Chem., Int. Ed.，2016，DOI:10.1002/ange.201602888)

电催化CO2将其变为燃料是一个前瞻性策略，由韩国科学技术研究院的Hyungjun Kim和Seong Ihl Woo带领的研究团队，开发非贵族金属Zn作为反应的催化剂，不仅提高了CO2还原的催化活性，而且延长了催化剂的耐久性。

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场发射扫描电子显微镜下所制备的h-Zn的形貌

  1. 光催化产氢：清洁供体氧化增强碳量子点分子催化剂产氢活性

Clean Donor Oxidation Enhances the H2 Evolution Activity of a Carbon Quantum Dot–Molecular Catalyst Photosystem（Angew. Chem. Int. Ed., 2016,DOI: 10.1002/anie.201604355）

碳量子点（CQDs）是水溶液中光催化产氢的新一代光吸收剂，但是目前CQDs-分子催化剂系统受限于分子部分的衰减。剑桥大学Dr. Erwin Reisner等通过供体循环清洁氧化电子供体，阻止破坏性自由基和有害氧化产物的形成。这种方法使得CQD-NiP分子光催化系统的的基准寿命超过5天且在AM1.5G太阳辐射量下合成的镍基分子催化剂在水溶液中的周转率为1094±61 molH2 (molNi)−1。

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CQD-Nip太阳能产氢图解

  1. 中国科学技术大学：光催化产氢—Pt修饰MOF提高催化剂活性

Boosting Photocatalytic Hydrogen Production of a Metal–Organic Framework Decorated with Platinum Nanoparticles: The Platinum Location Matters（Angew. Chem. Int. Ed., 2016,DOI: 10.1002/anie.201603990）

中国科学技术大学张群和江海龙等用Pt纳米颗粒通过不同方法修饰MOF材料UiO-66-NH2材料进行水分解光催化产氢，来提升电子-空穴分离效率和电荷载流子利用率。与未改性的MOF相比，两种Pt修饰的MOF纳米复合材料产氢活性显著提升但具有明显的不同，实际上光催化效率与Pt在MOF上的位置有关。

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两种改性材料的制备图解和一种的产氢示意图

  1. CdSe纳米微板：活着的聚合物

CdSe Nanoplatelets: Living Polymers（Angew. Chem. Int. Ed., 2016,DOI: 10.1002/anie.201603880）

在许多纳米技术应用中胶态CdSe纳米微板是优秀备选物，其中的一个挑战就是使这些胶态量子井自组装成大的有序结构来控制他们的光学性能。巴黎-沙克雷大学Nanoplatelet等通过简单高效的方法实现了由大约1000个CdSe纳米微板通过面对面自组装成微米尺度的聚合物细丝，并且可以通过改变油酸的量来控制CdSe纳米微板细丝的长度。

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纳米微板的吸收放射谱、TEM图以及制备流程图

该专题由材料人编辑部学术组提供，旨在及时跟踪材料类高质量期刊的前沿热点并提供文献共享外围是什么意思 ，力求在文章见刊48小时内，完成动态跟踪、文献下载以及图文导读等工作，数据来源为学术组成员所在高校的数字资源。

感谢材料人编辑部李拓对动态的及时跟踪，川木通提供数字资源，丹娜于小博的辛勤整理，由于水平所限，不足之处，欢迎批评指正。

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