Nano letters：极高载流子迁移率和极大扩散长度的胶体CsPbBr3钙钛矿纳米晶

在太阳能电池方面的运用方面，化学式为CH3NH3MX3−nYn (M = Pb, Sn; X,Y = Cl, Br, I)的有机无机杂化材料获得极大的成功，同时这些杂化钙钛矿材料在其他光电器件运用也具有非常大的潜力。在有机无机杂化钙钛矿材料的启发下，另一类全无机的钙钛矿材料，胶体CsPbX3(X = Cl, Br, I)纳米晶也已被科研人员报道，更重要的是，胶体CsPbX3(X = Cl, Br, I)纳米晶因其优异的光电性质，可以用于制造光电器件。

然而在这些令人兴奋的性质背后的物理基础，人们的理解还不是很清晰。先前的研究人员通过各种时间分辨光谱来研究这些卓越的半导体性质，并将其归结为更少的缺陷态密度的原因。但是众所周知，对于像CsPbX3纳米晶的纳米材料而言，其表面态密度是巨大的。所以，对于CsPbX3纳米晶载流子动力学与各种特性的研究刚刚起步。

印度的研究人员首次采用时间分辨太赫兹光谱来阐明CsPbX3纳米晶的性质，测试了CsPbX3纳米晶中的瞬态光电导，分析其载流子的动力学和复合机制。实验结果揭示了三层中载流子的复合过程，无效的缺陷辅助复合表明带隙中央区域不存在表面态，这才导致了CsPbX3纳米晶中极高的载流子迁移率和更大的扩散长度。

【图文注释】

图1、CsPbX3纳米晶的TEM表征，以及太赫兹光谱测量

（A）CsPbX3纳米晶的TEM图像。左侧插图为通过DFT计算得到的斜方晶体结构；（B）太赫兹波分别通过空样品室（黑色线）、溶剂（红色线）、纳米晶溶液（亮绿色线）所得到的太赫兹时域光谱；（C）通过有效介质分析得到与频率相关的介电函数，空心圆代表真实的部分，实心圆代表虚拟的部分；（D）纳米晶的约化太赫兹时域光谱（蓝色实线）和DFT计算得到的光学声子强度（红色峰）。

图2、低频光泵浦太赫兹探测载流子迁移率：在特定的泵浦延迟时间下，太赫兹波传输的改变(−ΔE(tp)/ E0(tp))与光电导率(Δσ(tp))成正比。

（A）在480nm光激励下，不同泵浦延迟时间对应的低频诱导太赫兹波传输的改变，图中的颜色分别代表能量密度为25 （红色）， 40（蓝色）， 73 （品红）， 94 （紫色），114 （橄榄）， 135 （品蓝）和166μJ/cm2 （紫罗兰）；（B）采用400 （94μJ/cm2，蓝色实线）， 480 （166μJ/cm2， 绿色点横线）和504 （176μJ/cm2，红色点）nm的泵浦光激发，图代表约化的光诱导太赫兹波传输。

图3、低频光泵浦太赫兹探测研究载流子的动力学

（A）（B）（C）分别代表不同能量密度下，用于400，480，504 nm激发的约化瞬态光电导；（D）泵浦波长固定在400 nm （蓝色）， 480 nm （橄榄色）和504 nm （红色）处获得的不同指数的时间常数。

图4、频率分辨动力学：通过频率分辨瞬态光电导实验，来说明载流子密度和迁移率随着时间的演变。

能量密度为73μJ/cm2，泵浦波长为480nm激发的频率分辨数据。在不同的泵浦延迟下，（A）和（B）分别为真实的和虚拟的电导率谱线；（C）在泵浦延迟时间下，迁移率的改变。红虚线代表20ps后的平均迁移率；（D）在能量密度分别为73 和166μJ/cm2下，泵浦探测延迟时间与载流子浓度的关系。

原文链接：Terahertz Conductivity within Colloidal CsPbBr3 Perovskite Nanocrystals: Remarkably High Carrier Mobilities and Large Diffusion（Nano Letters，2016，DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b01168）

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