Science：清华大学发现二维受限SnTe薄膜的强铁电特性

【摘要】

近日，清华大学物理系在铁电性研究中获得新进展。由陈曦教授、季帅华助理教授为通讯作者的文章“Discovery of robust in-planeferroelectricity in atomic-thick SnTe”于7月15日在顶级期刊Science上发表。

文中，作者对原子级厚度的碲化锡（SnTe）薄膜的晶格结构和铁电性进行了研究，发现了单一的1个晶胞（1-unit cell，即1-UC）的限制中的一种稳定的自发的极化。进一步研究发现，1-UC SnTe薄膜的铁电性转变温度Tc，可从本体的98K显著增加到了270K。此外，在2-UC到4-UC SnTe薄膜在室温下便可表现出强烈的铁电性。作者认为，这种二维材料的半导体性和铁电性的相互作用，使其在诸如非易失性高密度存储、纳米传感器和电子工业等领域将有广泛的应用。

【图文详解】

图1 SnTe薄膜的结构及晶格畸变

(A)SnTe晶体结构（上）和SnTe薄膜（下）的原理图；
(B)SnTe薄膜的的扫面隧道显微镜（STM）图像，红色虚线为基底的台阶；
(C)在4.7K时1-UC薄膜表面的dI/dV谱图：导带和价带的dI/dV在强度上差别明显，箭头标明了价带和导带的边缘，1.5V处的峰相当于导带中的范霍夫奇点；
(D)1-UC SnTe薄膜的条状畴：每个条状畴中的箭头标明了晶格畸变的方向，上部插图为一个条状畴边界的形貌图；下部插图为石墨烯基底；
(E)穿过条状畴边界区域的傅里叶变换（左），布拉格（Braggart）峰与Te亚晶格有关，插图中的平行线表明了在每个畴域中的莫尔条纹（moiré stripes）；
(F)铁电相的晶格畸变和原子位移的原理示意图，实线标出了岩盐晶胞，虚线标出了Te亚晶格的原始晶胞，箭头指向畸变方向。

图2 由自发极化和畴壁调控诱发的能带弯曲

(A)本体铁电性有无内部屏蔽电荷的能带转换原理示意图；
(B)边缘的表观高度：如果边缘带负电荷，Fermi level（费米能级，EF）和偏压（eVs）之间有更过的状态对隧穿效应有效，因此，STM针尖必须抬起以保持在扫描过程中恒定的电流，从而得到更高的表观高度；带正电荷的边缘有着相反的趋势；
(C)右边谱图分别是沿左侧图中箭头所指的方向获得的dI/dV谱图；
(D)1-UC单畴海岛结构的STM图像：结果表明极化是沿[110]方向；该图有9个更小的扫面图构成，边缘的“+” “-”符号表示正负极化电荷；
(E)加载5V电压脉冲50ms前（上部图）后（下部图），1-UC薄膜相同区域的形貌图。箭头标明了极化方向。

图3 铁电性转变温度（Tc）在1-UC到4-UC SnTe薄膜中的变化

(A)1-UC到4-UC SnTe薄膜畸变角的温度依赖性；在Tc=270K附近1-UC薄膜的畸变角便显出二级相变的行为；
(B)用幂次定律拟合1-UC SnTe薄膜在Tc附近的数据；红色椭圆形虚线辨明了线性拟合的数据点；
(C)在增长到450K的温度时，Sn空位密度的厚度依赖性；
(D)由实验测得和DFT计算而得的电子带隙厚度依赖性；两者之间的差异是由于DFT方法中对带隙的估值过低；
(E)通过实验数据和DFT计算而决定的晶格常数的厚度依赖性。

图4 基于铁电隧道结与面内极化的非易失性存储器件的构想及模拟

(A)该器件的结构示意图：Vr和Vw分别是读取和写入电压，It是隧道电流；
(B)铁电性薄膜和上级板之间的隧穿过程的能带图：μ是薄膜的化学势，对带正电（负电）的状态，需要达到阈值电压VR才能激发上部电极板和边缘导带之间的隧穿通道；
(C)由STM测得的阈值电压；
(D)用STM模拟在3-UC薄膜上的写入过程：当针尖从一个边缘移动到里一个时，STM的反馈回路关闭有，以维持隧穿结之间相同的距离；
(E)3-UC薄膜的开/关比率的偏压依赖性，数据来自于图4 -D。

【小结】

作者使用分子束外延技术制备了原子级厚度的铁电性SnTe薄膜，并研究了薄膜的微观结构和晶格畸变等信息。并进一步研究了自发极化和条状畴结构对能带的影响及彼此的内在联系。此外，作者重点研究了铁电性转变温度（Tc）的影响因素以及在1-4 UC SnTe薄膜中的不同，并且实现了Tc的大幅提高，例如4-UC薄膜在室温下即可表现出强铁电性。作者还利用这些性质构思了一种具有非易失性的高密度存储器件，并模拟了读取和写入的过程。该研究工作难度之一在于，超薄薄膜（一个或几个原子厚度）的铁电特性信号与本体铁电性相比，信号强度衰减十分明显，因此，作者采用了扫描隧穿能谱（STS）和扫描隧道显微镜（STM）来探测二维受限下的SeTe薄膜的铁电特性，并得到多方面（如畴结构的建立、晶格畸变、能带弯曲、极化调控等）的数据来研究铁电性。

文献原文链接：Discovery of robust in-planeferroelectricity in atomic-thick SnTe（Science，2016，DOI: 10.1126/science.aad8609）

本文由糯米提供素材，李卓整理编译。

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