Nature：原子级“撕膜术”，助力非冷却型红外探测

 一、【科学背景】 

超薄单晶复杂氧化物薄膜因其优异的物理性能（如高压电性和热释电性）和可集成性，在红外探测、柔性电子和量子器件等领域展现出巨大潜力。然而，传统制备方法依赖化学刻蚀或石墨烯插层等人工牺牲层实现薄膜剥离，存在效率低、厚度不均匀、易损伤晶体质量等问题，严重制约了规模化生产和实际应用。此外，现有的HgCdTe红外探测器虽具备高探测率，但需依赖笨重的低温冷却系统，且探测波长范围受限，无法覆盖全远红外谱。这些技术瓶颈推动了对新型制备方法和高性能探测器的迫切需求。

二、【创新成果】

近日，麻省理工学院研究人员提出了一种革命性的原子级剥离技术，成功制备出厚度低至10纳米、大面积均匀的单晶钙钛矿氧化物自支撑薄膜（如Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃，PMN-PT），并基于此实现了无需冷却的全红外谱探测。该技术的核心突破在于发现了铅（Pb）诱导界面弱化的物理机制。通过密度泛函理论（DFT）计算和实验验证，研究团队发现含铅钙钛矿PMN-PT与衬底（如SrTiO₃，BaTiO₃）界面因电子转移被抑制，形成弱共价键，使得剥离过程可精准发生在界面处，避免薄膜或衬底损伤。相比之下，非铅体系（如BaTiO₃）因界面结合较强，剥离时易导致衬底破裂。

图1 ALO剥离机制研究。（a）剥离过程的两种模式（Spalling与Exfoliation）示意图。（b）BTO（左）与PMN-PT（右）薄膜从STO衬底剥离的平面扫描电镜（SEM）图像。BTO剥离时伴随衬底碎裂（非均匀），而PMN-PT界面剥离均匀。（c）晶格匹配的NSO衬底上PMN-PT薄膜的剥离SEM图像，显示界面选择性剥离。（d）不同面内方向的倒易空间映射（RSM），证明PMN-PT与NSO的共格外延关系。（e）PMN-PT/NSO异质结构的横截面透射电镜（TEM）图像，展示外延界面原子排列。© 2023 Springer Nature

图2铅诱导界面弱化的理论与实验验证。（a）PTO/STO（左）与BTO/STO（右）界面的电荷转移DFT模拟（蓝色：电荷流失，红色：电荷富集）。（b）PTO薄膜从STO衬底剥离的三种裂纹模式：应力层脱层（上）、界面剥离（中）、衬底碎裂（下）。（c）剥离后STO衬底表面的原子力显微镜（AFM）图像，均方根粗糙度（RMS）为0.51 nm。（d）剥离PTO薄膜的电子背散射衍射（EBSD）取向分布图（上）与晶向偏差统计（下），峰值接近0°，半高宽0.38°。（e）剥离窗口的理论预测：仅当界面能低于薄膜和衬底表面能时，可实现精准剥离（PTO/STO案例）。（f）BTO/STO因界面能高，仅能通过衬底碎裂或应力层脱层剥离。© 2023 Springer Nature

作者通过理论计算（DFT）和实验验证，发现含铅钙钛矿（如PMN-PT、PTO）与衬底（如SrTiO_₃）界面因电子转移抑制，形成弱共价键，使剥离可精准发生于界面，避免衬底或薄膜损伤。非铅体系（如BaTiO_₃）因界面结合强，剥离时易导致衬底破裂（“Spalling”模式）。

图3 ALO技术的大规模超薄膜制备优势。（a）10 nm厚PMN-PT薄膜的XRD摇摆曲线，半高宽0.28°，证明高结晶质量。（b）剥离的10×10 mm²超薄膜光学显微图像。（c）剥离后STO衬底的AFM表面形貌（RMS=0.51 nm）。（d）薄膜全域EBSD取向图（上）与晶向偏差分布（下），半高宽0.38°。（e）转移至柔性衬底的10 nm PMN-PT薄膜横截面TEM图像，显示单晶结构保留。© 2023 Springer Nature

图4 超薄膜热释电性能表征。（a）热释电器件测试光路示意图（锁相放大与激光调制）。（b）不同厚度PMN-PT薄膜的热释电电流密度随调制频率变化，10 nm薄膜性能最优。（c）10 nm薄膜热释电系数，与经典材料（如PZT、LiTaO_₃）对比，提升2个数量级。© 2023 Springer Nature

利用镍（Ni）应力层诱导裂纹沿弱界面传播，实现10 nm薄膜的快速剥离（<1分钟），面积达10×10 mm^²，表面粗糙度<0.5 nm，晶体质量与衬底相当（XRD半高宽0.28°）。与传统化学剥离、机械剥离相比，ALO兼具高产量、高均匀性和原子级精度。

图5无冷却红外成像应用潜力。（a）热释电器件阵列示意图。（b）探测器比探测率，随波长变化，10 nm薄膜性能接近理论极限，覆盖全远红外谱（>15 μm）。（c）80 nm厚薄膜器件阵列光学图像（良率100%）。（d）108个器件的热释电电流密度分布图（颜色代表响应强度）。（e）器件电流密度统计直方图，显示高度一致性。© 2023 Springer Nature

10 nm PMN-PT薄膜热释电系数比传统材料（如LiTaO_₃）高2个数量级，探测器比探测率接近理论极限，覆盖>15 μm远红外谱，性能超越需77 K冷却的HgCdTe探测器。器件阵列（5×5 mm^²）良率达100%，为室温全红外成像系统奠定基础。

该研究实现了超薄氧化物薄膜的高效制备与红外探测性能的颠覆性提升，以“Atomic lift-off of epitaxial membranes for cooling-free infrared detection”为题发表在国际顶级期刊Nature上，引起了相关领域研究人员热议。

三、【科学启迪】

综上所述，本文不仅解决了超薄氧化物薄膜规模化制备的长期难题，还为低维材料物理机制探索提供了新视角。通过揭示厚度对热释电性能的影响（越薄性能越优），研究证实了晶格去钳位效应在纳米尺度下的重要作用，为设计高性能功能材料提供了理论依据。

未来，进一步优化器件机械稳定性、开发无铅环保替代材料，以及将ALO技术拓展至铁电、多铁性氧化物体系，有望推动柔性电子、高效储能和量子器件的突破。此外，该技术为室温全红外成像系统的实用化铺平了道路，在医疗诊断、环境监测和天文观测等领域具有广阔应用前景。

原文详情：Zhang, X., Ericksen, O., Lee, S. et al. Atomic lift-off of epitaxial membranes for cooling-free infrared detection. Nature (2025). https://doi.org/10.1038/s41586-025-08874-7

本文由景行撰稿