西安交大丁书江Joule:溶剂衍生的富有机SEI有效提升低温锂金属电池容量


锂金属电池因其超过500 Wh kg⁻¹的高能量密度而备受关注,然而在低温(尤其是低于-20°C)环境下面临显著的性能退化问题,其核心瓶颈主要源于界面动力学迟滞和材料/结构失效。为了提升锂金属电池的低温性能,近年来研究人员主要解决方案以电解液革新和SEI调控为核心,结合电极结构优化与热管理技术,逐步突破低温瓶颈。

西安交通大学化学学院丁书江教授团队针对低温锂金属电池(LT-LMBs)中固体电解质界面(SEI)的传统认知提出了突破性观点,并通过实验验证了溶剂衍生富有机SEI的独特优势。该研究成果以“Solvent-derived organic-rich SEI enables capacity enhancement for low-temperature lithium metal batteries”(溶剂衍生的富有机SEI有效提升低温锂金属电池容量)为题发表在国际能源领域顶级期刊“Joule”(《焦耳》)上,西安交通大学化学学院为第一通讯单位。论文第一作者为西安交大博士生阴祥凯,通讯作者为西安交大化学学院丁书江教授、高国新副教授和于伟副教授。

该研究成果核心创新点可归纳如下:

1. 理论突破:挑战传统SEI设计范式

传统观点颠覆:首次揭示低温条件下阴离子衍生的富无机SEI因界面传输动力学缓慢导致容量衰减,而溶剂衍生的富有机SEI反而表现出更优性能。这一发现打破了“无机SEI更优”的固有认知,为低温电池设计提供了新方向。

低温适配性理论:提出低温环境会放大SEI的动力学差异,强调需针对低温需求定制SEI(而非直接沿用室温优化策略),推动低温电池界面研究的范式转变。

2. 材料与结构创新:有机硅电解液构建稳定SEI

新型电解液设计:开发含Si–O键的有机硅电解液,其溶剂分子参与形成SEI,显著提升有机成分比例(16.51倍增加)。

SEI结构优化:所构建的富有机SEI兼具快速离子传输(弱界面作用力与孔扩散机制)与增强稳定性(Si–O键贡献),解决了传统有机SEI机械性能差的问题。

3. 机制揭示:界面溶剂化结构与SEI性能关联

近界面溶剂化结构调控:发现电解液溶剂化结构与SEI组分间的直接关联,提出通过调控溶剂化环境(如低温循环工艺)定向设计SEI化学组成,为界面工程提供理论依据。

动力学机制阐明:揭示富有机SEI的低界面阻抗源于更快的孔扩散机制,而传统无机SEI的致密结构在低温下阻碍离子迁移。

4. 工艺创新:低温成膜循环技术

开发低温形成循环(LT formation cycling)工艺,利用低温条件促进溶剂分子优先分解,实现SEI中有机组分的定向富集,为低温电池制造提供新方法。

5. 性能突破:创纪录的低温电池表现

极端低温性能:Li||NCM811电池在**-114.05°C**仍保持放电功能,刷新低温工作极限。

高容量与循环稳定性:在**-40°C下放电容量提升22.5%;1.2 Ah软包电池在-20°C**、贫电解液条件(2.5 mL Ah⁻¹)下循环50次后容量保持率达92.1%,展现实际应用潜力。

论文链接:https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(25)00004-2

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