北大&国科大最新Nature：超长寿命制氢催化剂

北京大学马丁教授课题组与中国科学院大学周武教授课题组合作，开发出全球首例兼具超高活性与超长稳定性的甲醇-水重整制氢催化剂。该研究通过独创的稀土氧化物“纳米防护盾”技术，将铂基催化剂的持续工作时间提升至1000小时以上，催化转化数（TON）突破1500万次大关，为氢能规模化应用扫除关键障碍。研究成果以Shielding Pt/γ-Mo2N by inert nano-overlays enables stable H2 production为题发表于Nature。北京大学博士后高子睿，中国科学院大学已毕业博士生李傲雯，北京大学访问学者刘兴武，北京大学特聘副研究员彭觅以及博士研究生于士翔为该论文的共同第一作者。

研究团队聚焦困扰催化领域多年的“活性-稳定性权衡”难题，针对用于甲醇-水重整（MSR）制氢的高活性Pt/α-MoC体系存在的致命缺陷展开攻关。传统铂/立方相碳化钼催化剂虽在低温条件下展现卓越制氢效率和超高催化活性，但活性载体遇水氧化导致结构退化的问题始终无解——这直接造成现有催化剂平均寿命不足200小时。

“我们首次实现了对催化剂活性位点的分子级精准防护。”论文通讯作者马丁解释了这项研究的创新策略，“就像给精密仪器加装防护罩，用稀土氧化物纳米层覆盖活性载体表面的冗余活性位，既阻止氧化侵蚀，又保持界面催化位点的超高活性状态。”

研究团队创造性地在Pt/γ-Mo₂N催化剂表面构筑镧系氧化物纳米覆盖层，形成三重防护机制：1. 物理屏障：薄至单原子厚的惰性La₂O₃层隔绝水分子与高活性载体直接接触；2. 结构调控：稀土保护层阻止Pt物种的迁移和聚集；3. 位点锁定：选择性覆盖非必要表面位点，保留关键催化活性界面。

这种“精准防护”理念带来惊人效果：在240°C反应条件下，新型Pt/La-Mo₂N催化剂的衰减速率较传统催化剂降低两个数量级，持续运行42天后仍保持98%以上初始活性。其1500万的催化转化数更是刷新该领域世界纪录，相当于单个Pt原子在运行周期内可以制备超过1500万个氢气分子，为长期稳定制氢提供技术保障。

图1：结构表征

图2：与其他贵金属甲醇重整催化剂的催化性能比较

图3：抗失活机理

图4：不同惰性助剂修饰的Pt/γ-Mo2N催化剂的催化性能及抗失活机理比较

论文地址：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08483-w

本文主要参考地址：https://news.pku.edu.cn/jxky/a2d899825f544da8a4d558ce6141ba15.htm