Nature Materials：室温下由共线反铁磁序引起的自发霍尔效应

一、【科学背景】  

磁信息通常存储在铁磁体中，由于时间反演对称性破缺，↑和↓自旋态是可以区分的。这些状态诱导出与磁化率成比例的霍尔效应的相反符号，这在它们的电读出中被广泛使用。相比之下，具有共线反平行自旋配置的传统反铁磁体不能承担这样的功能，因为它们具有缺乏宏观磁化和时间反转对称性（TtS）。

二、【创新成果】

近日，东京大学研究人员报道了在室温下共线反铁磁体FeS中自发霍尔效应的实验观察。在这个化合物中，↑↓和↓↑自旋态诱导出自发霍尔效应的相反符号。研究分析表明，这并不反映磁化率，而是起源于破缺TtS的反铁磁序相关的虚构磁场。目前的结果为在室温下对导电系统中的↑↓和↓↑自旋态进行电读出和写入铺平了道路，并表明破缺TtS的共线反铁磁体可以作为一种信息介质，其磁化率几乎为零。

图1各种共线磁体的分类和自发霍尔效应。（a）铁磁体、传统反铁磁体和 TtS 破缺反铁磁体的比较。红色箭头代表局部磁矩。蓝色和红色圆圈分别表示磁性和非磁性离子。通过时间反演操作，磁畴 A 和 B 彼此转换。在传统反铁磁体中，这两个时间反演畴（即↑↓和↓↑自旋态）在平移（t）下是相同的，但在具有适当定位的非磁性离子的 TtS 破缺反铁磁体中则不相同。（b）零外部磁场下铁磁体和 TtS 破缺反铁磁体的自发霍尔效应示意图。在后一种情况下，即使没有净磁化 M，共线↑↓自旋序也会诱导出一个虚磁场。A 和 B 畴之间的自发霍尔效应符号相反。灰色圆圈代表电荷载流子。注意，传统反铁磁体不允许自发霍尔效应，因为其具有 TtS。© 2023 Springer Nature

图2室温下共线反铁磁体 FeS 中的自发霍尔效应。（a） FeS 的晶体结构。[110]、[1 10] 和 [001] 方向分别定义为 x、y 和 z。（b）在 1 T 下测量的磁化率随温度的变化，B∥ [001] 和 B ∥ [1 10]（B ⊥ [001]）。（c–e）在 300 K 的易平面反铁磁（AFM）状态下，B∥ [001] 和电流 I∥ [110] 时测量的磁化 M、霍尔电阻率 ρ_yx 和磁阻 ρ_xx(B)/ρ_xx(0)（即有无外部磁场时纵向电阻率 ρ_xx 的值之比）随磁场的变化。d 中的阴影表示选择域 A 或 B 的区域。d 中的插图表示磁畴 A 和 B 的示意图。对应的 B ∥ [1 10]（B ⊥ [001]）和 I ∥ [110] 时测量的 M（f）、霍尔电阻率 ρ_zx（g）和磁阻 ρ_xx(B)/ρ_xx(0)（h）随磁场的变化。© 2023 Springer Nature

目标化合物 FeS 结晶成图 2a 所示的六角结构，由 Fe 和 S 三角晶格层沿 [001] 方向交替堆叠而成。在这里，每个磁性 Fe 离子被一对相反取向的 S 离子三角形薄片夹在中间，实现了非磁性离子分布的交错方式。晶体结构在高温下由空间群 P6₃/mmc 特征化，并且在低于 400 K 时发生额外的结构相变，进入其六角子群，伴随着 Fe 离子的小位移。粉末 X 射线衍射测量证实了后者结构在样品中在室温下得以实现，作者基于该结构讨论磁对称性。在居里温度约600 K 以下，FeS 展现出共线反铁磁序，其中局部磁矩在各个 Fe 层内平行排列，并沿 [001] 方向反铁磁堆叠。值得注意的是，这种化合物已知具有温度依赖的磁各向异性切换（即 Morin 转变）。在 Morin 转变温度以上，实现了易平面磁各向异性，局部磁矩位于垂直于 [001] 轴的平面内（图 3e 左侧）。然而，在居里温度以下，磁各向异性转变为易轴类型，局部磁矩沿 [001] 轴平行排列（图 3e 中间）。

图3易平面（易轴）共线反铁磁态中自发的霍尔信号。在 240 K（易平面反铁磁态）时，B∥ [001] 和 I∥ [110] 时测量的磁化 M（a）和霍尔电阻率 ρ_yx（b）随磁场的变化。（c,d）在 200 K（易轴反铁磁态）时测量的相应数据。（e）FeS 晶格上各种共线自旋排列的对称性分析。易平面反铁磁态、易轴反铁磁态和铁磁（FM）态的磁结构、磁点群以及相应的电导率张量的对称性约束形状。© 2023 Springer Nature

图4 FeS 中自发霍尔效应的微观起源分析。在各种温度下测量的霍尔电阻率 ρ_yx（a）和磁化 M（b）随磁场的变化。（c）dρ_yx/dB 对 (dM/dB)ρ²_xx 的图，其中 dρ_yx/dB 和 dM/dB 的值取自 a 和 b 中 ρ_yx–B 和 M–B 曲线的斜率。误差条表示线性拟合估计斜率的标准偏差。（d）240 K 时的 ρ^N_yx、ρ^A_yx和ρ^AFM_yx曲线（即与外部磁场、磁化和与 TtS 破缺反铁磁序相关的虚磁场成比例的霍尔贡献，分别如方程（2）中定义）。基于 c 中的拟合结果推导出。正文和补充注释 III 包含详细信息。（e）自发霍尔电阻率 ρ_yx 在 B = 0 时的温度依赖性。每个温度下估计的 ρ^AFM_yx 值也已绘制。（f） FeS 在易平面共线反铁磁态下的电子能带结构，基于 DFT 计算理论估计。（g）基于贝里曲率机制（方程（4））和 f 中的能带结构理论计算的固有自发霍尔电导率 σ_H 的费米能级依赖性。方法包含理论计算的详细信息。© 2023 Springer Nature

该研究揭示了TtS破缺的共线反铁磁体（如FeS）具有类似铁磁体的功能响应，但其净磁化强度接近零。这一发现为传统反铁磁体在自旋电子学中的应用提供了新的思路，以“Spontaneous Hall effect induced by collinear antiferromagnetic order at room temperature”为题发表在国际顶级期刊Nature Materials上，引起了相关领域研究人员热议。

三、【科学启迪】

综上所述，本文揭示了通过自旋转移矩或自旋轨道矩，能够实现时间反转域的电写入，这为自旋存储和信息处理提供了新的技术路径。TtS破缺的反铁磁体在保持极低磁化的同时，能够实现类似铁磁体的功能特性，开辟了新型自旋电子学材料的研究方向，并为未来开发高效能、低功耗的信息存储和处理器件提供了理论依据和实验支持。这一成果不仅挑战了传统反铁磁体的应用限制，还为材料科学提供了新的视角，推动了自旋电子学领域的发展。

原文详情：Takagi, R., Hirakida, R., Settai, Y. et al. Spontaneous Hall effect induced by collinear antiferromagnetic order at room temperature. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02058-w

本文由景行撰稿