山东大学王亮研究员&于伟泳教授Inorg. Chem. Front.：分子前驱体法首次合成Ba-Pb-S带隙可调合金半导体材料展现光电应用潜力

一、成果简介

Ba-Pb-S三元合金因其强大的稳定性、多样的理化性质和基于理论预测的广泛应用潜力而受到人们的关注，但关于Ba-Pb-S合金的实验合成尚未见报道。文章通过密度泛函理论计算表明，Ba_0.5Pb_0.5S合金具有良好的光电子性能，包括直接带隙（1.75 eV）、高光吸收系数和高缺陷容差。在实验中，我们开发了一种二丁基二硫代氨基甲酸盐（DBuDTC）溶液工艺，利用离散的分子前驱体策略成功制备了Ba_0.5Pb_0.5S多晶粉末和薄膜。实验测得Ba_0.5Pb_0.5S合金具有1.77 eV的光学带隙值，并展现出p型半导体特征。通过将Ba摩尔比从2：1调整到1：2，可以将合金的带隙从2.10 eV减少到1.50 eV。此外合金在高湿度条件下表现出优异的存储稳定性。在1V的偏置电压下，由Ba_0.5Pb_0.5S制备成的光电探测器显示出非常低的暗电流（1.11 nA）和较高的光电流开/关重复性，计算的响应率为R=1.77×10^-6A/W，比探测度为D*=1.45×10⁷Jones。这些发现为该合金在光电器件中的潜在应用开辟了可能性。

二、图文导读

Figure 1.(a) Crystal structure model of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (b) Band structure of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (c) Density of states (DOS) of Ba_0.5Pb_0.5S alloy.

Figure 2.(a) Calculated charge-state transition levels of intrinsic defects in Ba0.5Pb0.5S alloy. (b). Defect formation energy of Ba0.5Pb0.5S alloy at S-rich and S-poor conditions.

Figure 3.(a) Schematic illustration of the preparation scheme of Ba0.5Pb0.5S alloy. (b) TGA profiles of PbDBuDTC and BaDBuDTC. (c) XRD patterns of Ba0.5Pb0.5S alloy at different reaction temperatures.

Figure 4.HAADF-STEM image and EDS elemental mappings of Ba0.5Pb0.5S alloy.

Figure 5.(a) Absorption spectrum of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (b) Band gap estimation of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (c) Photodetector based on Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (d) Dynamic response of the device upon on-off switching of 365 nm LED.

三、文章信息

文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/qi/d4qi02090a