马普所最新Advanced Materials

一、【导读】

在固体材料中，化学短程有序（CSRO）指的是某些特定种类的原子自发地占据特定的晶体位置。近年来，CSRO被视为调控材料力学性能和功能特性的新途径。然而，材料性能与CSRO结构的形态、数量密度以及原子排列之间的定量关系仍然难以把握。对此，李跃团队展示了如何利用机器学习增强的三维原子探针技术（APT）来深度挖掘接近原子分辨率的APT数据。结合APT技术的高元素灵敏度，该团队提供了对CoCrNi熵合金中CSRO的三维定量分析。研究揭示了多种CSRO配置，并通过先进的蒙特卡罗模拟验证了这些配置的形成机制。利用获得的CSRO定量结果，团队建立了加工参数与物理性能之间的关联。这一精确的三维表征将有助于通过操控原子尺度的结构来实现先进材料的设计。

二、【成果掠影】

近日，马普钢铁所的李跃博士牵头，与多家科研单位合作，引入了一种名为ML-APT的方法，以克服APT数据中各向异性的空间分辨率和不完美的探测效率问题。这一方法用于对CoCrNi合金中的化学短程有序结构进行三维量化，且无需任何先验的CSRO配置知识。总体流程如图1所示。ML-APT不仅能够识别CSRO，还能量化有序结构的数量密度、配置、元素位置占据以及尺寸和形态。随后，研究团队利用蒙特卡罗模拟验证了其分析结果，以深化对有序反应机制的理解。最终，他们展示了如何建立加工参数、CSRO与材料性能之间的直接关系，为材料设计提供了新的可能性。这项研究成果以“Machine Learning-Enabled Tomographic Imaging of Chemical Short-Range Atomic Ordering”为题，发表在国际著名期刊《Advanced Materials》上。李跃博士为第一作者和主要通讯作者，中南大学的王章维教授、马普所的龚逸伦博士以及Baptiste Gault教授为论文共同通讯作者。论文DOI：https://doi.org/10.1002/adma.202407564。

三、【图文导读】

图1ML-APT 总体框架。 (a) 首先，执行一系列位置特定的APT实验以收集所需数据，这些数据被体素化为数百万个1纳米的立方体，并转化为z-SDM。(b) 随后，利用模拟的CSRO模式库训练神经网络，以获得CSRO识别模型。该模型的可靠性通过大规模的APT模拟进行了验证。(c) 之后将预处理后的实验z-SDM输入CSRO识别模型，以获得三维CSRO分布。通过原子级模拟的支持，揭示了多类型CSRO的详细特征。(d) 最后，建立了成分/加工-CSRO-电阻率之间的关系。

图2CoCrNi合金在1273K退火120小时后的典型APT数据及其常规数据分析方法。(a) EBSD图突出了用于APT实验的晶粒。(b) 代表性的二维探测器命中图。 (c) 沿<002>方向的精确三维APT重构图。(d) (c)中沿<002>方向的一个薄切片的局部特写。(e) (c)中一个代表性体素中不同元素对的z-SDM图。其特征对应于面心立方（fcc）结构。两种传统的APT分析方法：(f) Co、Cr和Ni原子的频率分布分析，与二项式随机分布进行比较；以及(g) Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni元素对的k最近邻距离分析（k=1和5）。

图3ML-APT框架用于识别CoCrNi合金中的多类型CSRO流程图。(a) 随机面心立方（random-fcc）、弱L12-CSRO和强L12-CSRO的晶胞。(b) 在执行APT模拟后，沿<002>方向显示的典型Co-Co z-SDMs，表示CSRO的演变。(c) 优化的一维卷积神经网络（1D CNN）结构示意图，用于获得随机面心立方/CSRO识别模型。(d) 处理实验数据以获得3D CSRO分布的流程图。

图4退火CoCrNi合金中沿<002>方向分布的CSRO的3D定量分析结果。(a) Ni-Ni CSRO的3D分布及元素映射。 (b), (c), (d) 分别为识别出的Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni CSRO的尺寸分布。结果与化学随机化数据集进行比较，并用Pearson相关系数（PCC）和Pearson列联系数（µ）进行分析。 (e) (d)中区域的局部放大。(f) 从(e)中提取的典型Ni-Ni CSRO域的3D原子图。(g) 其对应的Ni-Ni z-SDM。

图5不同热处理下CoCrNi合金中多类型CSRO的3D原子级细节及其引起的电阻率变化。(a) 具有{100}平面上Ni-Ni排斥的L12/DO22-CSRO结构。(b) 具有{111}平面上A-A或B-B排斥的L11-CSRO结构。元素A或B指代富含Co、Cr或Ni的位点，但不能同时是相同的元素。(c) 和 (d) 不同热处理下沿<002>和<111>方向的µ的变化。彩色区域突出了退火后µ值的变化。分析了三个APT数据集，以获得每个数据点的统计结果。µ=0.25被认为是CSRO与随机状态之间的阈值。(e) 热处理下不同类型CSRO的数量密度变化（×10²⁵m⁻³）。(f) 从均匀化到退火过程中CSRO结构的演变，图(a)和(b)中绘制了相应的CSRO配置。(g) 不同热处理下电阻率的演变。

图6蒙特卡罗模拟预测的CSRO。(a) 和 (b) 分别为在1000K下Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni对在(001)和(111)平面中的预测CSRO弥散强度图α_q。倒易空间向量以2π/a为单位表示，其中a是晶格参数。

四、【作者简介】

李跃博士是亚历山大·冯·洪堡特学者，曾在德国马克斯·普朗克铁研究所担任博士后研究员。其研究兴趣主要在于轻质金属纳米级微结构智能解析与设计。截至目前，其已在知名SCI期刊上以第一作者或通讯作者身份发表了18篇论文（包括Adv. Mater., Nat. Commun., npj Comput. Mater., Acta Mater. (3篇), Prog. Mater. Sci.）。

原文链接：Y. Li, T. Colnaghi, Y. Gong, H. Zhang, Y. Yu, Y. Wei, B. Gan, M. Song, A. Marek, M. Rampp, S. Zhang, Z. Pei, M. Wuttig, S. Ghosh, F. Körmann, J. Neugebauer, Z. Wang, B. Gault, Machine Learning-Enabled Tomographic Imaging of Chemical Short-Range Atomic Ordering. Adv. Mater. 2024, 2407564. https://doi.org/10.1002/adma.202407564

笔名:NiCo