Nature：多周期异质结聚合物热电材料

金爵 1天前 247浏览

一、 【科学背景】

高性能热电材料能够将热能转换为电能或者将电能转换为热能。这些材料通常具有高的热电转换效率、低的热导率和高的电导率，能够在热电设备中发挥重要作用。在这项工作中，提出了一个聚合物多异质结（PMHJ）与周期性的双异质结的概念，其中每个周期是由两个不同的聚合物层和它们的夹层互穿界面。通过将单个聚合物和界面厚度分别控制为小于10 nm和小于5 nm，PMHJ膜不仅保持了显著的功率因数，而且通过增强界面传播子散射产生了低的面内热导率。这些最终在368 K时产生最大ZT为1.28。该性能超过了1.0的值，并且在近室温区域优于市售热电材料。更重要的是，PMHJ结构与大面积溶液涂层技术兼容，使其成为低成本可穿戴式热电器件的选择。论文通讯作者为中国科学院化学研究所狄重安研究员和北京航空航天大学赵立东教授，共同第一作者为中国科学院化学研究所王东洋博士、丁嘉敏博士和马英乔博士，相关研究成果以“Multi-heterojunctioned plastics with high thermoelectric figure of merit”为题目发表在国际顶级期刊Nature上。

二、【科学贡献】

PMHJ结构由两种不同聚合物交替沉积组成，每个周期包含两种聚合物层和具有体相异质特征的界面层。当聚合物层厚度接近沿共轭骨架方向的“声子”平均自由程时，可以高效散射声子与类声子传播，显著降低晶格热导率。

图1 PMHJ结构的概念和TOF-SIMS图像。© 2024 Nature

图2 PMHJ薄膜的界面重构。© 2024 Nature

图3 PMHJ薄膜的热输运性质和热电性能。© 2024 Nature

图4 溶液涂覆的大面积PMHJ薄膜和柔性发电机。© 2024 Nature

三、【 创新点】

1．利用溶液法技术实现了PMHJ薄膜的大面积制备，TOF-SIMS表征也进一步证实了大面积薄膜的均匀性。大面积集成器件的归一化功率密度达到1.12 μW cm-2K-2。

  1. 氯化铁掺杂后的PMHJ薄膜展现出优异的电输运性质，368 K下的热电优值为1.28，达到商品化材料的室温区热电性能水平。
  2. PMHJ结构薄膜的热导率降低了36%~76%，表明了该结构在热输运调控方面的普适性。

四、【 科学启迪】

总之，研究表明了PMHJ设计在开发特殊的高ZT塑料在热电材料方面具有有效性。PMHJ结构还与可扩展的涂层技术兼容，为解锁超柔性塑料材料提供了一条途径，以实现最先进且具有成本效益的可穿戴热电器件。上述结果表明，PMHJ器件在室温区ZT值、热导率、弯曲半径、归一化功率密度、大面积制备能力和低加工温度等方面具有综合优势，展示了PMHJ材料在柔性供能器件方面的重要应用潜力。

原文详情：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07724-2

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