这一发现,或可解决量子点异质结生长领域百年难题


01【研究背景】

量子点异质结已经在片状集成发光二极管,激光器,太阳能电池等高等光电子学器件取得重要应用。但是迄今为止,所有高性能的量子点异质结都是使用基于应力诱导异质外延的Stranski─Krastanov (SK) 模式生长的。通过晶格失配产生应力,应力在生长过程中被释放从而形成量子点岛状结构。但是晶格失配诱导的方法会产生浸润层,降低器件的稳定性以及发光效率,量子点的粒径均匀性和可控性也不好,所以这种生长模式存在一组无法解决的内在矛盾,就是基于晶格失配诱导机理,与晶格失配导致性能问题之间的矛盾。自从1937年SK生长模式被发现以来,这样一组无法解决的内在矛盾困扰了我们长达近一个世纪之久。那么如何才能够突破这一矛盾,生长出完美的晶格匹配量子点异质结材料呢?

02【研究成果】

近日,来自比利时根特大学的邓玉豪博士(第一作者兼通讯作者)在国际知名期刊Matter上发表了题为“Long-range ordered quantum dots in perovskite solids enabled by oriented attachment”的文章,通过对量子点钙钛矿系统中长程有序形成机理的分析,提出了定向附着是长程有序量子点结构的形成机理。这一发现意味着定向附着机理将可被用于构建晶格匹配的层状量子点异质结。通过这一方法,构建的量子点异质结将具备无浸润层,无晶格失配相关问题,另外量子点的尺寸均匀性都可以得到很好控制,尺寸也可以任意调节。并且胶体溶液法也比昂贵的真空外延制备更简单,成本更低廉。这一发现将或可解决这一困扰量子点异质结半导体领域近一个世纪之久的难题。

03【图文导读】

图1为长程有序量子点在钙钛矿晶体里面的示意图。多个量子点存在同一晶粒并且取向完全一致。

图2为基于量子点的异质外延结构,单纯的异质外延只能够形成单个量子点的异质结晶粒,这样的晶粒无序堆积只能够形成多晶薄膜,而无法形成长程有序量子点的结构。

图3为作者对量子点长程有序结构的解释,通过分析,定向附着是可能且唯一的形成机理。首先量子点通过定向附着机理,晶格匹配附着在钙钛矿晶粒表面,然后钙钛矿外延包覆量子点形成这种量子点长程有序的结构。第二是钙钛矿先在量子点表面形成一层钙钛矿的壳,然后这种核壳结构与钙钛矿表面发生定向附着形成量子点长程有序的结构。

04【研究结论】

作者对长程有序量子点在钙钛矿材料结构的分析,指出定向附着才是其形成的机理,而现在大家普遍认为的异质外延机理是无法形成这种长程有序的结构的。这一发现可将定向附着机理引入到量子点异质结的生长中,从而使得构建晶格完美匹配的层状量子点异质结成为了可能,为解决这一量子点半导体领域的百年难题提供了途径。

05【作者介绍】

Yu-Hao Deng(邓玉豪)博士,比利时根特大学BOF博士后研究员,主要研究方向为胶体量子点材料与光电器件,以及钙钛矿材料表征与光电器件。邓博士已在Nature、Advanced Materials、Matter、Nano Letters、Physical Review Letters、Advanced Science等国际期刊上发表论文数篇。

论文链接: https://www.cell.com/matter/abstract/S2590-2385(24)00198-X

论文PDF文档链接:https://www.researchgate.net/publication/381184846

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