老树开新花,氧化亚铜上正刊


一、【科学背景】

能源可分为再生能源和非再生能源两大类别。再生能源包括太阳能、水能、风能等,它们在自然界中具有循环再生的特性。作为一种取之不尽用之不竭的资源,再生能源无需人工干预即可自动再生,与会枯竭的非再生能源形成鲜明对比。然而,如何高效地利用这些可再生能源是当前面临的重大挑战。

光电催化水分解是一项极具潜力的可再生能源技术,能够直接将太阳能转化为氢能。在光电催化水分解体系中,Cu2O是一种高效廉价光电催化制氢电极材料,具有原材料储备丰富、制备方法简便、带隙较窄以及合适的能级位置等优点。其中合成高质量氧化亚铜薄膜是降低载流子复合,提升光电催化效率的关键,但仍然缺乏有效手段。

二、【科学贡献】

南开大学罗景山教授团队与英国剑桥大学Samuel D. Stranks教授团队以及瑞士洛桑联邦理工学院Michael Grätzel教授和Anders Hagfeldt教授团队合作,采用溶液电化学Cu2O薄膜外延生长技术成功制备出高质量的[111]、[110]和[100]晶向的单晶Cu2O光电极,并揭示了不同晶向对Cu2O体相内载流子复合的影响机制。作者发现单晶Cu2O沿[111]晶向具有更优的载流子迁移率、电导率和载流子扩散长度,并展现出相对更大的光电流密度。结果显示,在0.5V时沿[111]晶向和(111)晶面的Cu2O光电极的光电流密度达到7 mA cm-2,提高了70%。此外,作者还探究了不同晶向对Cu2O光电极稳定性的影响,他们发现Cu2O光电极沿[111]晶向和(111)晶面在空气质量 1.5 G 的照明下使用可逆氢电极可以稳定运行120 小时以上。

图1 SC-Cu2O薄膜表现出各向异性PEC性能和迁移率

图2 具有不同晶向的SC-Cu2O薄膜的瞬态反射光谱

图3 具有主要取向的多晶Cu2O光电阴极

三、【创新点】

作者利用溶液电化学外延生长技术,提出了一种新的方法来制备三种不同晶向的高质量单晶Cu2O薄膜。并结合超快瞬态反射光谱量化分析了Cu2O各向异性光电特性,成功制备了以[111]为主要晶向的多晶Cu2O光电极,超越了目前最先进的Cu2O 光电催化性能,实现了在光电催化制氢的效率突破。

四、【科学启迪】

该研究创新地开发了溶液电化学外延生长制备单晶Cu2O薄膜技术,并对不同晶面取向的Cu2O薄膜的光电特性进行了量化分析,揭示了不同晶向光电特性对Cu2O体相载流子复合行为的影响,发现以[111]为主要晶向的多晶Cu2O光电极可以显著提升光电催化性能,这些发现可以使未来在高性能Cu2O器件设计方面,使得器件的性能达到更高的水平。

文章详情:https://doi.org/10.1038/s41586-024-07273-8

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