北航郭林、刘利民、康建新最新JACS: 电催化尿素合成新策略

钢铁侠 3天前 186浏览

通过高效绿色的电化学工艺生产高附加值化学品被认为是可以代替基于化石燃料的传统生产技术的理想方法之一。尿素是养活世界上一半以上人口的重要农业肥料，同时也是工业生产中必不可少的反应原料。然而其目前的制备工艺主要依靠高耗能高污染的Bosch-Meiser法，如果能够使用电化学的方法将有害或无用的小分子（CO₂和NO₃^-）进行电催化还原及C-N耦合，将可能实现水溶液中尿素的直接制备。然而，在水相体系中，碳/氮基小分子的电化学还原反应一直被严重的析氢副反应困扰，同时碳、氮中间产物的C-N耦合过程效率偏低，共同导致了较低的产物转化效率，阻碍了尿素的高效制备。

北京航空航天大学的郭林教授和刘利民教授课题组研发了非晶氧化铋锡纳米片作为电催化剂成功实现了CO₂和NO₃^-为原料的高效尿素合成。团队提出利用Sn的掺杂有效的调控了催化剂的p轨道电子态，实现了基于*CO₂而不是传统的*CO为关键中间体的C-N耦合过程，最终同时获得了优异的尿素合成法拉第效率（78.36%）、氮选择性（90.41%）和碳选择性（95.39%）。该策略为设计C-N类高附加值产物的电化学合成提供了思路，同时也为二氧化碳的回收再利用提供借鉴。研究成果以Amorphous Bismuth-Tin Oxide Nanosheets with Optimized C-N Coupling for Efficient Urea Synthesis为题发表于Journal of the American Chemical Society。