机器学习Nature大子刊+1

一、【导读】

化学短程有序（CSRO）是指特定种类的原子在无序的晶体结构中形成的特定原子占位。化学短程有序一般基于体积平均或二维电子显微技术表征分析，均无法捕捉其定量的三维信息。在此，作者提出了一种机器学习增强的方法，突破了原子探针层析技术的固有分辨率限制，首次在体心立方Fe-18Al合金中实现了多类型化学短程有序的定量三维成像。该合金在热处理过程中出现的异常性能变化，一直困扰材料学家长达70多年。基于该方法，作者发现了其中存在的是B2-CSRO，而不是通常以为的D03-CSRO，并进一步建立了退火温度、CSRO和纳米硬度以及电阻率之间的定量关系。此外，作者在Fe-19Ga合金中验证了该技术识别 D03-CSRO变种的能力。该方法可以被用于研究不同晶体材料中的短/中/长程有序现象，并有助于未来高性能材料的设计。

二、【成果掠影】

近日，马普钢铁研究所与七家科研单位合作，基于一维卷积神经网络学习算法开发出一个用于识别晶体结构中化学短程有序结构的方法。他们以BCC-Fe基固溶合金为例，首先，研究者产生了BCC、D03以及B2三种结构的一维空间分布图（z-SDMs）的图库；该图库被用于训练一个多分类一维卷积神经网络模型，并在多种模拟数据集中得到验证；最后训练获得的局域有序结构识别模型被应用于实验APT数据集中来预测出不同结构CSRO的空间分布以及获取相应的定量信息。该方法被应用于Fe-Al以及Fe-Ga合金体系，来揭示其中存在的B2或D03-CSRO的三维分布。其有望被进一步扩展到包括高熵合金在内的其它更具挑战性的短程有序现象中去。相关研究结果近日以题为“Quantitative three-dimensional imaging of chemical short-range order via machine learning enhanced atom probe tomography”发表在国际著名期刊Nature Communications上。其中马普所李跃博士为第一作者和主通讯，马普所APT组长Baptiste Gault以及中南大学王章维教授为共同通讯作者。论文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43314-y

三、【核心创新点】

1.提出了一种三维量化化学短程有序（CSRO）的机器学习方法。

2.揭示了铁基合金中K态的本质。

四、【数据概览】

图1Fe-18Al合金在523K下退火14天的APT数据。a沿[002]晶轴的APT重建图。b二维探测器击中图。c在a中沿[002]方向的薄片的局部放大图。d a中2×2×2 nm³体素中Fe-Fe、Fe-Al、Al-Al对的z-SDM。这个特征对应于BCC结构。典型的APT分析方法：e、f Fe-Fe和Al-Al原子的K最近邻距离（KNN）分析（k = 1、2和3），Exp和Ran分别表示实验和随机标记数据集得到的结果；g Fe和Al原子的频率分布分析与理论二项式随机分布进行比较。

图2机器学习增强的APT策略用于发现CSRO及其在大尺度APT模拟数据中的应用。a 提出的ML框架的流程图，用于在APT数据中找到CSRO。构建三类晶体结构并生成相关的合成z-SDM的过程：b 生成超胞。c 原子在理论位置在x、y、z方向上的移动。d 随机丢弃一些原子。e Fe-Fe和Al-Al对的模拟z-SDM示例。在大尺度Fe-Al APT模拟中对所得的ML-APT识别模型进行测试：f 使用1×1×1 nm³扫描立方体，通过所提出的模型检测模拟CSRO域的形态图。一个圆的大小和颜色表示一个域内的原子数。g 与APT计数的原子对应的数密度与模拟和识别的CSRO域。与化学随机化数据集（方法）得到的结果进行比较，插入表中列出了Pearson相关系数（PCC）。

图3Fe-18Al合金在523K下退火14天出现的两种类型的CSRO。a、d 分别来自同一数据集的D03-CSRO和B2-CSRO层析成像的部分。不同的CSRO域用不同的颜色标记。对于每个层析成像，突出显示了厚度为2 nm的两个薄片。b、e 分别是D03-CSRO和B2-CSRO域形态的分布。一个圆的大小和颜色表示一个域内的原子数。c、f 分别是识别的D03-CSRO和B2-CSRO域大小分布的直方图。插入的图像提供了另一种带有对数刻度x轴的格式。

图4不同热处理条件下Fe-18Al合金的CSRO定量演变和性能变化。a、b 分别是不同退火温度14天后D03-CSRO和B2-CSRO不同尺寸的数密度分布。将化学随机化数据集的结果与PCC值进行了比较。插入表中列出了较小和较大B2-CSRO数密度的详细变化。理想情况下，值为50对应于1-nm³立方体，被设定为分界点。c 不同退火温度14天后纳米硬度和电阻率的变化。给出了{002}和{011}晶粒的纳米硬度值。所有误差棒（标准偏差）均通过至少三次测量获得。

五、【成果启示】

量化化学短程有序（CSRO）对于体积平均或二维显微方法仍然是一个艰巨的任务。在这里，作者介绍了一种机器学习方法，突破了原子探针层析成像的分辨率限制，揭示了铁基合金中CSRO的三维原子结构，从而解决了在其中遗留七十多年的K态之谜。此外，该方法可以被用于研究不同晶体材料中的短/中/长程有序现象，并有助于未来高性能材料的设计。

原文详情： Quantitative three-dimensional imaging of chemical short-range order via machine learning enhanced atom probe tomography. (Nat Commun2023,14, 7410.)

本文由论文作者团队供稿