Adv. Mater：碳纳米管的单电子超相干发射

张熙熙

一、 【导读】

基于金属纳米尖端的冷场发射电子源由于其极小的虚源尺寸(~10nm)和相对窄的能量散度(<500 meV)而引起了人们极大的兴趣。进一步实现原子级分辨率电子探针和高能量分辨率电子能量损失谱，需要的能量散度更窄(<50 meV)。因为初始发射能级的展宽和发射电子的库仑相互作用限制了传统金属纳米针尖能量散度的进一步降低。虽然可以通过在最先进的高分辨率透射电子显微镜上装配单色仪来改进这一问题，但这种方法的缺点在于将探测电流降低到pA水平，从而极大地降低了信噪比和空间分辨率。要突破这一瓶颈，必须开发一种能量散度更窄、发射电流更高的新型场发射源。

通过单个量化能级的单电子发射是克服上述困难的最终模型，这可以通过库伦阻塞区的共振隧穿场发射来实现。在该模型中，初始发射被限制在一个超窄的能级内。此外，由于发射的电子在时域上分离，可以有效避免电子间的库仑相互作用。该模型通过在金属纳米尖上构建纳米物来实现双势垒中间夹量子点的三明治结构或势阱结构(例如量化的双势垒结构)。但是纳米物体和金属纳米尖端之间的异质结通常势垒宽度大，隧穿率较低，难以实现单电子发射状态下实现高发射电流(>1 nA)。一维碳纳米管(CNT)的尖端有望实现这一目的。首先，碳纳米管的尖端可以自然形成同结双势垒结构，这可以实现更大的电子隧穿速率。其次，坚固的机械结构和导电性，可以实现高达10¹¹A /(str m²V)的高亮度。最后，低能电子与光学声子和声学声子的弱相互作用可以实现弹道输运，这大大限制了电子散射。

二、【成果掠影】

近日，国家纳米科学中心戴庆和李驰等研究人员展示了从10 K到160 K的低温范围内在碳纳米管尖端上形成的双势垒结构。其独特的阶梯状场发射曲线，等距离的电导峰，均表明由于库伦阻塞产生了能级重整化。这一观察结果表明，来自单个量化能级的发射处于单电子状态。电导峰表现出与洛伦兹线的良好拟合，意味着该实验是准完美共振隧道场发射。由小势垒宽度导致的大隧穿速率(~10¹²s^-1)，使得实验能够从单个量化能级获得约1.5 nA的高发射电流，估计宽度约为10 meV。此外，测量到有效源半径约为0.85 nm。该工作为开发用于原子分辨率电子显微镜和电子束光刻的高亮度相干单电子源提供了关键的材料基础和设计原则。

相关研究工作以“Ultra Coherent Single Electron Emission of Carbon Nanotubes”为题发表在国际顶级期刊Advanced Materials上。

三、【核心创新点】

1.研究证明了碳纳米管(CNTs)可以作为单电子发射器，电流可以高达1.5 nA。在碳纳米管尖端形成的双势垒结构有较小的势垒宽度，能够实现较高的隧穿速率(~10¹²s^-1)。发射体具有较高的时间相干性(能量色散~10 meV)和空间相干性(有效源半径~0.85 nm)。

2.本工作为简化原子分辨率电子显微镜和亚10nm电子束光刻的电子光学系统提供了高相干电子源。

四、【数据概览】

图1 实验装置示意图及CNT发射极的双势垒模型。©2023 John Wiley & Sons, Inc.

图2 库伦阻塞区的共振隧穿场发射。©2023 John Wiley & Sons, Inc.

图3 共振隧道场发射的高温特性。© 2023 John Wiley & Sons, Inc.

图4 碳纳米管电子源在室温下的离线全息。© 2023 John Wiley & Sons, Inc.

五、【成果启示】

研究者们证明了在碳纳米管尖端可以形成双势垒结构。由于势垒宽度小，在库仑阻塞区可能实现高隧穿速率(~10¹²s^-1)的谐振型场发射，使单电子发射电流高达1.5 nA。此外，通过~10 meV的低能量散度和~0.85 nm的小有效源半径，分别证明了电子的高时间相干性和空间相干性。该发现为高分辨率显微镜和电子束光刻的原子分辨率电子探针铺平了道路。通过进一步优化结构参数，还可以产生更大的隧穿速率，从而产生更大的发射电流。

原文详情：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202300185