西工大苏海军教授顶刊：定向能量沉积法一步制备大尺寸不规则的熔融生长Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶陶瓷

MichstaBe文 8个月前 (06-20) 1526浏览

一、【导读】

熔融生长Al2O3基共晶陶瓷具有熔点高、密度低、比强度高、耐热性好、耐腐蚀性和抗氧化性，尤其是它们的强度可以从室温到接近其熔点的高温保持。因此它们被认为是新一代超高温结构材料的有力候选者。定向能量沉积技术（DED）因其在一步制造大样品尺寸和复杂形状的高致密零件方面的独特优势，已成为一种无需烧结即可直接制备高性能Al2O3基共晶陶瓷的技术。然而，由于DED过程的循环扫描、局部快速熔化和冷却以及陶瓷固有的硬脆特性，DED制备陶瓷材料的研究还处于起步阶段，缺陷控制和生长过程优化仍然是该领域的研究热点。

二、【成果掠影】

近日，西北工业大学苏海军教授等人采用DED技术增材制造了不同形状的超高温Al2O3/GdAlO3/ZrO2三元共晶陶瓷，并研究了陶瓷在制备过程中裂纹的形成、演化和消除。研究发现裂纹可分为横向裂纹和纵向裂纹两种类型，纵向裂纹对陶瓷试件成形质量的影响占主导地位。通过调控扫描矢量长度，可以有效抑制裂纹的形成。此外，在裂纹控制的基础上，建立了共晶陶瓷分层稳定成形的理论准则。作者还系统地研究了工艺参数对层厚的影响，并建立了DED连续稳定形成共晶陶瓷的标准。在此基础上，通过精确控制沉积高度的增加与激光喷嘴的升降同步，3D打印出高长径比且无明显宏观裂纹的Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶样品。所得结果可为大尺寸、复杂形状的高性能氧化物共晶陶瓷的激光增材制造和凝固缺陷控制奠定理论和技术基础。该研究成果以题为“One-step preparation of melt-grown Al2O3/GdAlO3/ZrO2eutectic ceramics with large size and irregular shape by directed energy deposition”发表在Additive Manufacturing上。

三、【核心创新点】

  1. 本文研究了共晶陶瓷定向能量沉积过程中裂纹的形成、演化和消除。
  2. 该研究建立了分层稳定制备共晶陶瓷的理论标准。
  3. 本文实现了样品高度>410mm的棒状和角状共晶陶瓷的一步制备和无裂纹形成。

四、【数据概览】

图1.DED 制备共晶陶瓷的加工示意图和喷出粉末的运动轨迹。© 2023 Additive Manufacturing

如图1a所示。陶瓷粉末通过高纯度氩气从单鼓送粉器输送到激光喷嘴。喷出粉末的运动轨迹如图1b所示。可以看出粉末先会聚然后发散。粉末集中区域在激光喷嘴下方10‑20mm。因此，激光喷嘴和基板之间的初始距离设置为10mm。采用单因素变量法，通过单道多层实验研究加工参数对样品高度的影响。通过场发射扫描电子显微镜检测样品微观结构。

图2.DED处理的Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶陶瓷的裂纹特征。© 2023 Additive Manufacturing

如图2a所示。可以看出采用DED法制备的800层薄壁结构的Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶样品中形成了大量裂纹，按其传播方向可分为横向裂纹和纵向裂纹两种。横向裂纹起始于样品侧面并沿激光扫描方向扩展，而纵向裂纹起始于试样底部或以横向裂纹为基础沿沉积方向扩展。此外，纵向裂纹的尺寸远大于横向裂纹，表明纵向裂纹对成形质量有显着影响。此外，裂纹不会线性传播，而是会局部偏转。在裂纹扩展过程中，会发生分叉，形成二次裂纹甚至三次裂纹，如图2b所示。随着分叉的发生，裂缝宽度逐渐减小。对于薄壁结构陶瓷样品，沿扫描方向产生的应力一般高于其他方向。因此，通常首先诱发纵向裂纹（图2c）。随着沉积层的堆叠，残余应力沿沉积方向的影响逐渐增大，导致横向裂纹的形成（图2d）。因此，横向裂纹的形成通常滞后于纵向裂纹的形成。

图3.裂纹形成与微观结构之间的关系。© 2023 Additive Manufacturing

陶瓷加工过程中不可避免的微缺陷是裂纹形成的主要来源。在底部观察到许多微缺陷，如图3a所示DED处理的Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶陶瓷，这些缺陷在激光增材制造过程中会成为应力集中区，诱发纵向裂纹的形成。裂纹扩展路径与试样的微观结构密切相关，它倾向于沿着阻力较小的方向扩展。DED处理的Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶陶瓷具有沿沉积方向纵向延伸的共晶团结构（图3b）。胞间区域是具有不同生长方向的晶界，该区域容易形成气孔等微缺陷（图3c）。因此，纵向裂纹将优先沿细胞间区域扩展（图3d）。另一方面，横向裂纹的扩展需要穿透大量细小的共晶组织和牢固结合的相界，这会消耗更多的能量。因此，其传播能力和传播距离受到限制。

图4.通过参数优化控制裂纹。© 2023 Additive Manufacturing

图4a为不同扫描速度下制备的200层薄壁Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶样品，可以看出，裂纹数量随着扫描速度的增加而减少，在480mm/min下制备的试样表面未观察到宏观裂纹。因此，提高扫描速度可以有效抑制裂纹的形成。提高扫描速度可以显着加快熔池的凝固速度，从而细化沉积态材料的微观结构，提高其断裂强度，抑制裂纹的形成和扩展。图4b为800层薄壁Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶样品，以360mm/min的扫描速度改变扫描矢量长度制备。可以看出，采用15mm扫描矢量长度制备的试件形成了大面积的纵向裂纹和横向裂纹，试件底部发生严重翘曲。当扫描矢量长度为10mm时，试样仅包含一些小尺寸的横向裂纹。在用5mm的扫描矢量长度制备的样品中未发现明显的宏观裂纹。

图5-6.（图5）逐层制备过程中顶层的形态演化图，（图6）激光喷嘴增量对DED过程的影响。© 2023 Additive Manufacturing

在裂纹控制的基础上，应该保持增材制造过程的稳定，以便制备大尺寸样品。在逐层沉积过程中，顶层部分重熔形成熔池，未重熔部分成为内层，如图5所示。此外，理想沉积过程的一个等价关系是内部沉积层的厚度Δz应等于喷嘴每层的提升高度Δh，为了选择合适的Δh，作者研究了Δh对沉积高度和层厚度的影响。图6a显示了在不同Δh下制备的800层共晶陶瓷样品。发现沉积高度和层厚均随着Δh的增大先增大后减小，最大值位于Δh=0.08mm处，如图6b和c所示。此外，(Δh‑Δz)/Δh随Δh的增大先减小后增大，如图6d所示，表明当Δh为0.08mm时，实际层厚最接近理论层厚。因此，在后续的沉积实验中，Δh设置为0.08mm。

图7-10.（图7）沉积高度随沉积层数的变化；（图8）通过DED制备的Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶陶瓷的稳定制备；（图9）在不同参数下制备的样品的沉积高度和层厚；（图10）通过DED分层制造异形共晶样品。© 2023 Additive Manufacturing

经过一系列参数探究，作者得到了一系列的参数组合，在此参数组合的基础上，进一步增加层数制备更高的样品。发现样品高度随沉积层数线性增加（图7），通过拟合发现它们之间的关系满足线性关系。拟合结果发现代表平均层厚度的直线斜率与预设的Δh一致，满足稳定分层沉积的理想标准。如图8a所示，经过5200层沉积后，成功制造出高度>410mm的共晶陶瓷棒。值得注意的是，在可调节的工艺参数中，扫描速度和扫描矢量长度是主要决定沉积样品的凝固微观结构、性能、加工效率和尺寸的参数。只需调整主导参数即可有效简化加工控制难度。扫描速度和扫描矢量长度共同决定了沉积层的处理时间。计算出上述条件下的处理时间为1.25s。为了研究这个值的代表性，作者同时改变扫描矢量长度和扫描速度，以保持它们的比率恒定在1.25s。使用的扫描策略如图8b所示，相应的沉积800层样品如图8c所示，而它们的样品高度和层厚度如图9所示。可以看出，所有沉积高度都非常接近理论值64mm。在同时改变扫描速度和扫描矢量长度，保持层处理时间不变1.25s的情况下，采用“L”形循环扫描策略，如图10a用于分层制造共晶陶瓷，经过参数设置，实现了角形共晶样品的一步制备（图10b）。

五、【成果启示】

在该工作中，作者建立了共晶陶瓷连续稳定成形的理论准则。在此基础上，3D打印了高长径比（高度>410mm）、无明显宏观裂纹的角形Al2O3/GdAlO3/ZrO2共晶样品。所得结果可为大尺寸、复杂形状的高性能氧化物共晶陶瓷的激光增材制造和凝固缺陷控制奠定理论和技术基础。

文献链接: Haijun Su, Haifang Liu, et al. One-step preparation of melt-grown Al2O3/GdAlO3/ZrO2 eutectic ceramics with large size and irregular shape by directed energy deposition. Additive Manufacturing. 2023, 103563, ISSN 2214-8604,https://doi.org/10.1016/j.addma.2023.103563

本文由MichstaBe孙国文供稿

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