最新Nature Energy: 独立人造叶片产多碳醇液体燃料

一、【导读】

将温室气体二氧化碳转化为燃料的方法通常是通过一种被称为“人工光合作用”的生物启发过程来实现的，在这种过程中，太阳能以化学能的形式储存在产品中。高能量密度的含氧化合物，如多碳醇，是特别有吸引力的产品，因为它们易于储存、运输和可直接用作液体燃料。目前很多研究集中在探索将二氧化碳电化学转化为多碳醇，而在人工叶片上直接利用太阳能将含水二氧化碳转变成多碳醇的方法因其环保也开始备受关注。目前这项研究尚未被证明是能够可持续地生产多碳液体燃料的方法。因此，合理设计和开发人造树叶实现可持续“人工光合作用”是目前光催化领域最活跃的研究之一。

二、【成果掠影】

近日，剑桥大学Erwin Reisner教授等人将氧化物衍生的Cu₉₄Pd₆电催化剂与钙钛矿-BiVO₄串联光吸收剂相结合来组装成人造树叶，该人造树叶装置可实现高效多碳醇生产。相关的研究成果以“Solar-driven liquid multi-carbon fuel production using a standalone perovskite–BiVO₄artificial leaf”为题发表在Nature Energy上。

三、【核心创新点】

1、作者提出一种独立的人造树叶装置，该装置由活化的Cu₉₄Pd₆双金属催化剂与无偏压钙钛矿-BiVO₄串联装置连接，可在1次阳光照射下直接从CO₂水溶液和水中生产多碳（C_2,3）产物。

2、有线Cu₉₄Pd₆|钙钛矿-BiVO₄串联设备对多碳醇（约1:1乙醇和正丙醇）实现~7.5%的法拉第效率，而无线独立设备在1.5 G和~40 µmol h⁻¹g_Cu94Pd6⁻¹的速率辐射下独立运行20小时后产生~1 µmol cm^-2醇。

四、【数据概览】

图1双金属催化剂的人造树叶概览和物理特性。©2023 Springer Nature

图2活化的Cu_xPd_y催化剂的电化学分析。©2023 Springer Nature

图3在低过电势下活化的Cu₉₄Pd₆催化剂上多碳生产的机理分析。©2023 Springer Nature

图4使用有线串联BiVO₄– 钙钛矿Cu₉₄Pd₆设备和无线独立人造叶的无辅助多碳醇生产。©2023 Springer Nature

五、【成果启示】

综上所述。作者通过活化的Cu₉₄Pd₆双金属催化剂与无偏压钙钛矿-BiVO₄串联装置连接提出一种独立的人造树叶装置实现高效的太阳能制多碳醇策略。相分离的Cu₉₄Pd₆双金属材料在低过电位下对多碳生成具有电催化活性。DFT 计算表明，Cu 基团中Pd的存在改善了*CO吸附和稳定性，而原位拉曼研究显示即使在0 V（相对于 RHE）时也有强*CO 吸附峰，表明活化催化剂适用于多碳醇在非常低的过电位下生产。因此，这项研究开发的新型人造树叶系统成功地实现了在人造树叶上将CO₂直接转化为多碳液体燃料。并且这项研究也促使我们加快了利用太阳光生产具有附加值的复杂产品的进程。

原文详情：https://doi.org/10.1038/s41560-023-01262-3

本文由K . L撰稿。