新加坡南洋理工大学Nat.Commun:磁化增强析氧的真正原因

一、【导读】

为了实现零碳能源基础设施，将可持续能源作为动力的水电解是实现绿色制氢至关重要的能源转型技术。然而，电解效率在很大程度上受到水电解槽中缓慢的阳极反应动力学的限制，即析氧反应（OER）。最近，有报道称可以通过施加外部磁场来促进某些磁性催化剂的OER性能。这种现象引起了跨能源、材料、化学、物理等领域的极大兴趣，也引起了很大的争论。研究学者们证实并排除其他可能的促成因素，如洛伦兹力促进的质量传输、磁化降低了阻力和磁通量引起的偏置等。然而，有研究发现催化剂的磁化对铁磁材料（包括金属活性位点）原子中未成对电子的自旋排序没有影响。磁化只会导致铁磁材料的磁结构从多畴结构向单畴结构演变。每个磁畴都是一个小磁铁，理论上自旋极化促进的OER已经发生在这些磁畴上。因此，在已经实现了增强的原则上应该不需要在外部磁场下磁化。为此产生了一个新的难题，即为什么在外部磁场下的磁化可以促进OER，以及观察到的增量的来源是什么？

二、【成果掠影】

近日，新加坡南洋理工大学徐梽川教授团队证明了磁场（磁化）下OER增强的起源来自消失的磁畴壁。薄膜上占据的畴壁面积与其在磁化下的OER增量之间存在很强的相关性。相关的研究成果以“The origin of magnetization-caused increment in water oxidation”为题发表在Nature Communications上。

三、【核心创新点】

1、作者通过磁控溅射法制备NiFe薄膜成功地证实磁化下OER增强的起源是来自消失的磁畴壁。磁化导致磁畴结构从多畴结构演变为单畴结构，其中畴壁消失。畴壁占据的表面被单个畴重新格式化为一个，OER在该表面上遵循自旋促进路径，因此电极上发生整体增量。

2、这项研究填补了理解自旋极化OER的空白，并进一步解释了可以通过磁化获得增量的铁磁性催化剂的类型。

四、【数据概览】

图1NiFe 薄膜的特性。©2023 The Author(s)

图2NiFe 薄膜的磁性能表征。©2023 The Author(s)

图3磁化增强 OER。©2023 The Author(s)

图4磁化引起 OER 增量的来源。©2023 The Author(s)

五、【成果启示】

综上所述，作者通过制备了不同厚度NiFe薄膜，并控制了畴尺寸和畴壁占比。从而解决了铁磁催化剂上OER增量的起源问题。作者强调说明磁增强源于磁化引起的畴壁动力学。为此，作者提出后续工作。为了进一步了解畴壁上的OER，需要新的计算方法来建立考虑原子尺度域间相互作用的畴壁结构模型。因此，这项研究将有望解释其他能源催化领域中因磁化引起的性能增强的原因，并进一步提高催化性能和改善工业化经济发展。

原文详情：https://doi.org/10.1038/s41467-023-38212-2

本文由K . L撰稿。