清华&北林&耶鲁最新Nat.Commun: 纳米缺陷热控策略实现电催化膜高效降解微污染物

一、【导读】

在过去十年中，电催化科学的发展促进了众多研究领域的进步，包括电催化产氢、二氧化碳还原、燃料电池和电催化膜。在所有电催化领域引起共同关注的核心问题是电催化材料性能的提升。在材料结构（原子/晶格结构）层面，催化剂的元素组成和微观结构对其电催化性能有着重要的影响。相应地，在原子水平上实现催化剂组成的可控精细调控已成为相关领域的研究前沿。然而，此类结构的精细制备或调控方法仍鲜有报道，已报道的少数研究的方法也较为复杂，且往往基于稀缺且昂贵的材料，这是实际应用时所不希望看到的。在材料结构层面实现微观缺陷的可控构建对于改善催化剂的电催化性能至关重要，但是，目前有关碳基电催化剂缺陷结构的基础生成原理尚待系统研究，面向实际生产的简易、低成本制备方法亟待开发。

二、【成果掠影】

近日，清华大学黄霞教授、北京林业大学梁帅副教授和耶鲁大学Menachem Elimelech教授等人提出一种简便且高度可控的热调节策略，可以使普通碳材料在电催化降解污染物方面展现出超高性能。文章以“Subtle tuning of nanodefects actuates highly efficient electrocatalytic oxidation”为题发表在Nature Communications上。

三、【核心创新点】

1、作者报道了一种纳米缺陷结构的热控策略。该策略可以基于简单且高度可控的碳化过程对原子/晶格排列进行细微调节，实现对纳米缺陷的精细控制。

2、表征和模拟计算表明，该热控策略可以通过控制以N为中心环化的挥发反应和基于C的sp3/sp2构型的改变来提高电催化效率。

四、【数据概览】

图1热法调控碳基材料原子/晶格结构策略示意图及形貌元素表征。©2023 The Author(s)

图2揭示元素构成变化和碳基晶格变化。©2023 The Author(s)

图3揭示缺陷的产生、演变和湮灭。©2023 The Author(s)

图4电催化性能的量子化学计算和多物理场模拟。©2023 The Author(s)

图5简易的热调节有效地提高了电催化效率。©2023 The Author(s)

五、【成果启示】

综上所述，作者提出并展示了该种热控策略能够微调N元素和C基主体的原子/晶格排列。结果表明，优选的热处理过程可以提高电催化膜的氧化还原活性、增加电子转移能力和提高吸附能力，从而显着地提高电催化效率。另外，结合多物理场模拟，揭示了高性能电催化材料的制备应注重增加电催化活性位点。因此，该种热控策略可为未来不同类型催化剂的精细和可控制造奠定科学基础。

原文详情：https://doi.org/10.1038/s41467-023-37676-6

本文由K . L撰稿。