南航郭万林院士Matter: 软硬双层膜屈曲演化的标度律

研究背景

软硬双层膜体系普遍存在于诸如星球表面、生命体等自然界与柔性电子等工业界。由于两层膜的模量存在显著差异，两端受压时，硬质薄膜一侧容易出现屈曲失稳变形。随着应变的增大，屈曲变形会依次经历起皱(wrinkle)，皱褶(fold)， 折叠(crease)三种基本形态的演变。Wrinkles是最常见的屈曲形态，即初始或1阶失稳形态。一个起皱周期的表面长度λ₀由软硬膜的剪切模量(E_s和E_m)、泊松比(μ_s和μ_m)以及硬膜的厚度（t_m）共同确定，即

此处屈曲演化不仅涉及屈曲基本形态的变化，还存在屈曲失稳阶次的转变。例如，当软硬双层膜的软膜厚度足够大时，持续挤压下，两个wrinkles会合并形成一个period-doubling的wrinkle，其表面周长λ是2λ₀，对应2阶失稳；进而会转化成λ=4λ₀，8λ₀，16λ₀…等高阶失稳模态。失稳阶次可以通过屈曲结构的表面周长λ与λ₀之比标定，若某一屈曲结构的表面周长等于nλ₀，则失稳级次为n。随变形增加，软硬双层膜的屈曲形态和屈曲模态两大类变化往往耦合发生，使得屈曲行为更加复杂、多变，尽管有大量实验和理论研究，仍然缺乏理解和统一描述。

主要成果介绍

通过系统的拉压、剥离弯曲实验与理论分析，南航郭万林院士课题组证实双层膜的最终失稳阶次由软硬膜的等效厚度比t=(t_s/t_m)A^-2唯一决定。这个参数由软硬膜的厚度比t_s/t_m和由软硬膜的模量、泊松比组成的材料参数A组成。当等效厚度比的取值从t=0开始增大且不超过第一临界值t₁时，屈曲演化只存在1阶失稳，最终失稳阶次为1，即，会出现wrinkle到 fold再到 crease的形态演化，但周期长度不变，所有屈曲结构的表面周长恒定为λ=1λ₀；当等效厚度比大于第一临界值而小于第二临界值t₂时，屈曲演化先后出现一阶和二阶失稳，最终失稳阶次为2，即，出现wrinkles到period-doubling fold，period-doubling crease的演化。以此类推，若等效厚度比的取值在两个临界值之间，则最终失稳阶次不变；若跨越某一临界值，则最终失稳阶次增大/减小一阶，这就是屈曲演化的标度律。本文进行的不同材料、不同厚度比的拉压实验、剥离弯曲实验、有限元模拟，以及可以使用的所有文献中的数据都遵从这一标度律，即最终失稳阶次n=λ/λ₀)由等效厚度比t=(t_s/t_m)A^-2唯一决定，存在图1下所示的台阶式的依赖关系，即普适的标度律。

根据这一普适的标度律，以一定的厚度比选定的软硬双层膜，就可以得到我们想要的形态确定、模态阶数确定的屈曲阵列，即，可以定制屈曲结构的形态与周期。虽然所提出的标度律不受应变加载方式、材料种类的限制，但可控地获得大面积均匀的屈曲图案仍存技术挑战。为此，论文提出了一种从基底上剥离弯曲双层膜策略，可控制备了大面积服从标度律的屈曲结构阵列，展示了一种新的微纳米制造途径。

90°弯折剥离软膜可以使得弯折区内表面产生挤压应变，挤压区域的大小接近几个倍数的软膜厚度，而最大挤压应变与软膜的厚度成反比关系。所以，剥离策略可以巧妙、精确的为软性薄膜或者软硬双层膜提供大应变。可以很好地解决大面积均匀屈曲大变形难题，如图2所示。

核心创新点

1. 大量自然或人工软膜表面都有硬化层，在受压、弯曲、非均匀变形时表面硬膜会起皱屈曲，经历一倍、两倍、四倍等初始屈曲周期λ₀的复杂的非线性失稳大变形过程。我们系统的实验与理论分析发现，随着受压应变增加，屈曲的周期倍数，即屈曲阶数n=λ/λ₀，受软硬膜厚度比t_s/t_m和双层膜的材料常数A共同控制，或等效厚度比t=(t_s/t_m)A^-2控制。
2. 软硬膜屈曲的上述标度律可以统一文献中关于不同材料体系、不同膜厚比的所有数据(目前可获得)，因而是普适的。

图1.A，软硬双层膜屈曲变形的最终失稳阶次n与软硬双层膜等效厚度比t之间的台阶式依赖关系。Peel对应剥离实验数据，挤压应力的加载方式是90°弯折剥离软硬双层膜；stretch代表拉伸实验数据，挤压应力加载方式水平拉伸软硬双层膜。Ref.对应收集的实验数据，SiO_1.8, PMMA, Au代表三种硬膜，PDMS(聚二甲基硅氧烷)是软膜。B, 示意了最终失稳阶次分别为1,2,4时屈曲结构单元间的转化过程。

图2：90°弯折剥离实现屈曲大变形的精确控制。A, 示意图，软硬双层膜的90°弯折剥离,以及弯折区域屈曲结构的扫描电镜表征。B，扫描电镜图，硬膜厚度一致而软膜厚度不同的软硬双层膜弯折区域屈曲结构，底部是三种周期crease的放大图。

成果启示与展望

根据本文发现的标度律，软膜的几何厚度高于硬膜厚度几个数量级时仍然起控制作用。软膜厚度的这种作用是反直观的，也为屈曲的数值分析和理论解析带来跨标度的挑战，是亟待解决的问题。第一作者孟彦成博士与一位学生正在尝试推进这方面的理论解析研究。另外，自然界和微纳制造体系中，应变是非单向的、非均匀的。比如生物世界的应力生长和主动生长、薄膜自组织制造，都会在复杂应力应变场中产生各种不规则的、丰富多彩的皱褶图案，这类体系的解析、可预测设计和应用，将具有重要科学前景。

论文以“The universal scaling law for wrinkle evolution in stiff membranes on soft films”为题，近日发表在Cell姊妹刊Matter，郭万林院士为通讯作者(wlguo@nuaa.edu.cn)，孟彦成博士为第一作者(yanchengmeng@nuaa.edu.cn)。

原文详情：

The universal scaling law for wrinkle evolution in stiff membranes on soft films

作者：孟彦成，相恒高，张建强，殷俊，李立强，张助华，郭万林

作者单位：南京航空航天大学；天津大学

发表期刊：Matter(Cell官方姊妹刊)

论文网址： https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(23)00152-2

DOI：https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.03.030

本文由作者供稿