物理所与北大最新Nature

导读

冰在地球上无处不在，在大气物理、气候变化和低温保存等众多领域都发挥着关键作用，其中冰的微观形成过程以及对应的结构至关重要。然而，对于水结冰这一物理过程，人类还远远谈不上了解，其研究的主要难点在于难以获得微观尺度的精准表征。一个典型的例子就是长期以来关于水结晶是否可以形成立方冰的争议。立方冰与自然界最常见的六角冰具有相同的最近邻分子排列，由于其生长过程中常伴随缺陷，传统的衍射手段难以将立方冰与堆垛无序冰（立方冰与六角冰在密堆面随机堆垛的特殊结构）区分开来。

成果掠影

近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心白雪冬研究员、王立芬副研究员团队与北京大学王恩哥院士、陈基研究员团队合作，在国际顶级学术期刊《Nature》上发表了题为“Tracking cubic ice at molecular resolution”的研究文章。研究团队通过发展低剂量电子束成像技术，创造性地利用原位冷冻透射电镜对气相沉积形成冰的微观动力学行为进行直接成像，成功实现了在实空间对立方冰进行分子水平的结构表征；结合分子动力学模拟，系统研究了立方冰中的生长缺陷及其结构动力学。

核心创新点

1. 1. 利用透射电镜对冰的形成以及动力学行为进行高分辨实空间直接成像，展示了单个冰颗粒形核结晶的全过程，验证了将冰的实验研究全面深入到分子水平的可能性；
2. 2. 通过分子级成像证实了水结晶可以形成单晶立方冰，并在微观层面表征了其缺陷结构与冰分子层堆叠方式；
3. 3. 利用电子束的激发效应，展示了立方冰中生长缺陷的生长及演变的微观动力学过程。

数据概览

图1. 原位透射电镜实验设计及单晶立方冰在石墨烯表面经过气相沉积结晶的微观生长过程。

图2. 具有不同生长取向单晶立方冰的高分辨透射电镜像

图3.立方冰中存在的两种常见缺陷构型：堆垛面上的面缺陷（类型1）和 堆垛无序畴（类型2）。

图4. 堆垛无序冰在电子束激发下的结构演变

成果启示

该研究借助原位透射电镜成功实现了以分子级分辨率观测冰的形核生长过程，证实了单晶立方冰的存在；表征了立方冰的微观结构，对立方冰内的常见缺陷进行了分类；并结合分子动力学模拟，研究了立方冰缺陷在电子束扰动下的动态行为。为研究其他结构敏感材料的动力学行为以及对应的微观结构提供了新思路。

中科院物理所王立芬副研究员为文章共同第一作者（2/3）和通讯作者，中科院物理所博士生黄旭丹(1/3)和北京大学博士生刘科阳同为第一作者，北京大学陈基研究员、王恩哥院士和中科院物理所白雪冬研究员为文章共同通讯作者；主要的合作者包括北京大学江颖教授、刘磊教授、物理所王文龙研究员、许智副主任工程师、田学增特聘研究员等。上述工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京自然科学基金、中科院青促会等基金的支持。

原文详情：Tracking cubic ice at molecular resolution（Nature 2023,DOI: https://www.nature.com/articles/s41586-023-05864-5）

本文由作者供稿