Nat. Mater.：从分子石墨烯纳米带溶液中制备出高洁净度的单电子晶体管

一、【导读】

分子石墨烯纳米带（MGNRs）是一种有着优异光电性能和潜在应用的纳米材料。与自上而下的纳米制造方法不同，化学合成可以更好地控制其边缘和拓扑结构，从而实现对纳米带光电性质和量子现象的精确调控。最近的研究表明，通过化学方法合成的MGNRs可以实现长达微秒的自旋相干时间。因此，利用单个MGNR来实现自旋和拓扑现象的量子电子传输具有广阔的前景。然而，要实现量子实验，必须使用具有特定洁净度的单电子晶体管。目前，将MGNRs集成到电子纳米器件中仍处于起步阶段。此外，MGNRs的溶解度较差，也是制备可控器件的主要障碍之一。

二、【成果掠影】

近日，德国马克斯普朗克微结构物理研究所冯新亮团队和英国牛津大学的Lapo Bogani团队合作开展的研究取得了新的进展。研究人员通过边缘功能化的方法，成功增强了石墨烯纳米带的溶解度，并制备出了具有高洁净度和尖锐单电子特征的传输器件。值得一提的是，强电子-振子耦合现象也导致了显著的Franck–Condon封锁效应，边缘的原子定义可以实现对相关横向弯曲模式的识别。这些研究结果展示了分子石墨烯如何直接从溶液中产生异常干净的电子器件，并且电子特征的尖锐性为在原子精确的石墨烯纳米结构中利用自旋和振动性质提供了新的道路。

三、【核心创新点】

本研究采用具有优异液相分散性的石墨烯纳米带，成功制备了高洁净度的单电子晶体管。通过这种方法，研究人员能够精确控制纳米带的结构和性能，从而实现对其自旋态和拓扑态的研究。

四、【数据概览】

图1 综合设计。©2023 Springer Nature

a、分子石墨烯纳米带的骨架结构，显示其原子精确的宽度和边缘结构。b、2段的空间填充模型。c、获得MGNR2的合成路线。

图2 分子纳米带的分解。©2023 Springer Nature

a、在氯仿中，化合物1（蓝色）和化合物2（绿色）的归一化紫外-可见吸收光谱。插图显示了两个化合物的分子结构。b、不同浓度下MGNR2在氯仿中的溶液照片，显示了其分散性。c、在541nm激发下，随着浓度（C）的增加，化合物2在氯仿中的光致发光光谱演变。d、两个峰值（中心波长分别为625和670nm）组成的宽发射结构的光致发光峰值面积与C之间的关系。e、1a（左图）和2（右图）在高度定向的热解石墨基板上的原子力显微镜高度图像。

图3 量子运输的增强。©2023 Springer Nature

a、所使用的器件几何结构示意图。b、两种几何结构下的两个典型器件的扫描电子显微镜图像。c、使用化合物1制备的三个器件的稳定性图表。d、使用化合物2制备的三个器件的稳定性图表。

图4 纳米带中的电子-振动耦合，溶解度增强。©2023 Springer Nature

a、显示了化合物2的差分电导G与VSD和VG的振动状态抑制细节（左）以及相应使用量子速率方程模型进行的模拟结果（右）。b、Franck-Condon障碍在纳米器件的传输特性中的示意图。c、当温度从25mK（蓝色）升高到500mK（绿色）时，传输通道Franck-Condon障碍的消除，同时使用Lorentzian拟合数据（线）。d、随着化学势μ的变化，Franck-Condon理论预测的障碍峰值的最大值（绿色）和最小值（黄色）以及实验观测到的障碍峰值（蓝线）。e、Γ点处7meV振动模式的原子相对位移。f、最低振动模式的能量色散，其中绿色表示7meV的振动模式。

五、【成果启示】

这些研究结果展示了由MGNRs制成的高洁净度的电子器件，比以前的结果要优越得多。从化学的角度来看，这为探索新型的合成设计领域打开了大门，其目的在于在石墨烯纳米带的边缘上放置不同的溶解基团以提高效率。通过这种方法，可以得到规则间隔的结构元素，避免了与表面活性剂相关的混乱和碳纳米管性能下降的问题。

对于纳米电子学，这些研究成果展示了令人振奋的新前景：现在可以获得高洁净度的原子级精度石墨烯纳米器件。这将为研究人员在振动特性和电子特征之间建立直接的对应关系提供可能性。值得一提的是，由于无需悬浮纳米带，因此可以清晰地观察到振动态物理。同时，所获得的电子-振子耦合效果与超净碳纳米管器件相当，验证了更优越的电子-振子耦合的预测。这些研究结果将有助于开辟基于原子级精度石墨烯纳米带的纳米机械器件的新路径，促进纳米电子学和量子计算等领域的发展。

原文详情：Niu, W., Sopp, S., Lodi, A. et al. Exceptionally clean single-electron transistors from solutions of molecular graphene nanoribbons. Nat. Mater. 22, 180–185 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41563-022-01460-6