Nature Computational Science：原子间势的深度学习用于新材料开发

一、【导读】

原子间势（IAPs）是描述凝聚态物质中原子与原子间相互作用的势能。用机器学习开发描述相变系统的原子间势可以更好地模拟复杂系统。原子模拟为理解结构相变的物理机制提供了有效手段。大多数材料计算研究的第一步是获得平衡结构，这涉及在所有独立晶格和原子自由度上导航势能面（PES）以寻求最小值。原子模拟还用于探索材料系统的动力学演化，并获得热力学平均值和动力学性质（例如扩散常数）。尽管密度泛函理论（DFT）等电子结构方法提供了PES的最准确描述，然而，现有的IAP或使用规模较小，或对一般应用来说太不准确。

二、【成果掠影】

来自美国加州大学圣地亚哥分校Shyue Ping Ong（王学彬）教授团队报告了基于具有三体相互作用的图形神经网络（M3GNet）的材料通用IAP。M3GNet IAP是在过去十年中由材料项目执行的大规模结构弛豫数据库上进行的培训，在结构弛豫、动态模拟和不同化学空间材料的性能预测方面具有广泛的应用。基于M3GNet能量，从3100万个假设晶体结构的筛选中，约180万种材料被确定为对现有材料项目晶体具有潜在稳定性。在凸壳上方能量最低的前2000种材料中，1578种材料通过密度泛函理论计算被证实是稳定的。这些结果表明，机器学习加速了发现具有特殊性质的可合成材料的途径。研究成果以题为“A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table” 发表在知名期刊Nature Computational Science上，Chi Chen博士为本文的一作兼通讯作者。

三、【核心创新点】

√报告了基于具有三体相互作用的图形神经网络（M3GNet）的材料通用IAP—M3GNet IAP，其在结构弛豫、动态模拟和不同化学空间材料的性能预测方面具有广泛的应用

四、【成果掠影】

图1多体图势原理图及主要计算模块©2022 Springer Nature

该模型架构从包含位置的图形开始，然后经过特征化过程，接着是主模块，然后是带有能量、力和应力输出的读出模块。

图2MPF.2021.2.8数据集的分布©2022 Springer Nature

（a-b）原子的结构能（E）与力和应力分量分布间的关系。

（c）径向分布函数g（r）（深蓝色线）和原子对距离分布密度（浅蓝色直方图）。

（d）数据集中所有原子的元素计数，涵盖周期表中的89种元素。

图3模型对测试数据集的预测与DFT计算的对比©2022 Springer Nature

（a-c）从能量、力和应力的测试数据来看，模型预测和DFT真实值匹配良好。

（d-f）能量、力和应力的累积误差分布。

（g）模型计算的1521个声子DOS中心数据（ω̂）与Petretto和同事的PBEsol DFT计算结果（ω̄）之间的对比。

（h）M3GNet模型（T̂Debye）计算的11848个Debye温度（不包括负模量）与de Jong等人的PBE DFT弹性张量之间的对比

图4M3GNet晶体结构的弛豫©2022 Springer Nature

（a）M3GNet弛豫结构相对于DFT弛豫结构的体积绝对百分比误差分布。

（b）M3GNet预测的能量（Ê）与使用M3GNet和DFT放松的初始结构的基态能量（E_gs）之间的差异。

图5M3GNet在材料发现中的应用©2022 Springer Nature

（a）来自任何化学和氧化物的前1000种最低E_hull-m材料的E_hull分布。

（b）在所有材料和氧化物材料的前1000中，低于E_hull-dft的材料比例。

（c-d）所有材料和氧化物材料的最终M3GNet预测能量与DFT能量的关系图。

五、【成果启示】

在这项工作中，作者通过将传统IAP的许多身体特征与灵活的图材料表示相结合，开发了基于图的深度学习IAP的形式。自2011年材料项目成立以来，研究人员使用了大量未开发的数据集，该数据集包含来自结构松弛的187000多个能量、1600000个力和1600000个应力。基于具有三体相互作用（M3GNet）的图形神经网络（GNN）为周期表的89个元素训练了一个通用IAP，该元素具有低能量、力和应力误差。随后演示了M3GNet在声子和弹性计算、结构弛豫等方面的应用。研究人员进一步放宽了约3000万个假定结构，以发现更多新材料。

原文详情：A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table(Nature Computational Science,2022,2, 718-728)

本文由大兵哥供稿