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一、【导读】

单原子催化剂（Single-atom catalysts）能非常有效地利用昂贵的贵金属，并能带来独特的性能。然而，烧结通常会导致有限的催化剂稳定性，从而限制其应用。通过将金属原子锚定在氧化物载体上可抑制烧结，但强的金属-氧相互作用会导致用于反应物结合和催化的金属位点过少。当在足够高的温度下并暴露于还原条件下时，即使氧化物锚定的单原子催化剂也会最终烧结。这就是单原子催化剂的位点钝化之痛，那么，如何既能实现单原子催化的“活性”，又不将其死死地“囚禁”于载体的泥潭里？

二、【成果掠影】

在2022年10月26日，美国亚利桑那州立大学刘景月教授、加州大学戴维斯分校Bruce C. Gates、华盛顿州立大学王勇教授和中国科学技术大学曾杰教授（共同通讯作者）等人报道了将原子分散的金属原子限制在氧化物纳米团簇或“纳米胶”（nanoglue）上，以增强锚定的效果，而分散的纳米胶固定在稳定且高表面积的载体上。通过将分散且有缺陷的CeO_x纳米胶岛接枝到SiO₂上，而平均每个纳米胶岛负载一个Pt原子。在高温下，Pt原子在氧化和还原环境下都是保持分散的，并且活化的催化剂显示出显著提高的CO氧化活性。作者将在还原条件下的稳定性提高归因于载体结构和Pt原子对CeO_x的亲和力比对SiO₂的亲和力强得多，这确保了Pt原子可以移动，但仍局限于它们各自的纳米胶岛。总之，使用功能性纳米胶限制原子分散的金属，并提高其反应性的策略具有普遍性，有助于单原子催化剂更接近实际应用。研究成果以题为“Functional CeO_xnanoglues for robust atomically dispersed catalysts”发布在国际著名期刊Nature上。

三、【核心创新点】

Pt原子在高温的氧化和还原环境下都保持分散，并且活化的催化剂表现出显著提高的CO氧化活性。在还原条件下稳定性的提高归因于载体结构以及Pt原子对CeO_x的亲和力比对SiO₂的亲和力强得多，确保了Pt原子可以移动但仍被限制在各自的纳米胶岛上。

四、【数据概览】
图1CeO_x纳米胶岛和CeO_x/SiO₂负载Pt₁单原子催化剂的制备示意图©2022 Springer Nature

图2均匀分散在SiO₂上CeO_x纳米胶岛的HAADF-STEM、XRD和XPS表征©2022 Springer Nature

（a）CeO_x纳米团簇的低倍率HAADF-STEM图像；

（b）晶体CeO_x纳米团簇的原子分辨率HAADF-STEM图像；

（c）纯CeO₂NPs和CeO_x/SiO₂的粉末XRD图；

（d）SiO₂负载CeO_x纳米团簇和纯CeO₂粉末的Ce 3d XPS图。

图3 CeO_x纳米胶岛上孤立的Pt原子©2022 Springer Nature

（a-b）PtL_III-edge XANES谱和0.4 wt% Pt/CeO_x/SiO₂催化剂的傅里叶变换的k²加权EXAFS图；

（c）0.4 wt% Pt/CeO_x/SiO₂在600 °C空气中氧化12 h后的CO吸附DRIFTS图；

（d）0.4 wt% Pt/CeO_x/SiO₂在300 °C、H2还原10 h后的CO吸附DRIFTS图。

图4评估低温CO氧化活性和稳定性©2022 Springer Nature

五、【成果启示】

总之，该工作展示了CeO_x纳米胶的设计策略。CeO_x纳米胶岛含有大量的Ce³⁺，这些Ce³⁺在O₂或H₂环境下，甚至在高温下都能牢固的锚定Pt原子和小团簇，但实际应用仍具有挑战性，例如Pt₁原子的部分和可逆氧化以及在氧化条件或较高温度下催化剂活性的降低。

原文详情：Functional CeOx nanoglues for robust atomically dispersed catalysts.Nature,2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05251-6.

本文由CQR编译。

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