Advanced Materials ：多层太阳能电池大突破-三重态量子产率和激子扩散长度同时提高！
【成果简介】
对于有机半导体来说，激子扩散长度是一个非常重要的参数。然而，体相异质结晶粒的大小大约只有10nm，这种复杂的本质导致了不必要的表面复合路径。提高激子的扩散长度达到100nm的数量级，将大大有利于多层太阳能电池的构建。一种方法是使用具有长寿命的三重态激子作为能垒，这会导致长距离的激子扩散长度，而三重态可以通过单重态分裂形成。因此，单重态材料可以带来一石二鸟的好处：一是一个光子能产生两个载流子，从而提高了光电流，二是提高激子的扩散长度。要将三重态激子作为能垒的前提条件是，它们扩散速度通常远远慢于单重态激子。
来自美国普渡大学和美国国家可再生能源实验室的研究人员研究了单重态分裂的驱动力是如何影响高效单重态材料中激子的扩散长度的，这些具有高效的单重态分裂，不同单重态和三重态能级的材料包括并四苯﹑红荧烯﹑TIPS-pentacene单晶。科研人员采用TAM绘制在空间和时间域两个维度的激子数量，并且建立了模拟单重态裂变的动力学模型和激子传输模拟。最后结论表明，从TIPS-pentacene到并四苯和红荧烯，通过增加单重态裂变的吸热，单重态的中间途径更加明显，导致了高效的三重激子传输。
【图注】
图一、调控单重态和三重态的数量和传输的动力学过程
图二、并四苯,红荧烯,TIPS-pentacene的晶体结构、单重态和三重态能级、泵浦探测波长。
说明：不同驱动力和不同能量下，并四苯, 红荧烯,TIPS-pentacene单晶的单重态分裂和激子传输性质的影响。
图三、三种晶体中，单重态和三重态激子的动力学对比。
a-f）三重态（左列）和单重态（右列）的动力学探测。其中，（a，d）为并四苯的激发态激子寿命的探测。（b，f）为红荧烯的激发态激子寿命的探测。（c，e）为TIPS-pentacene的激发态激子寿命的探测，以上均采用图二的波长。实线为拟合的趋势线。
图四、并四苯(a)、红荧烯（b）、TIPS-pentacene（c）的三重态激子扩散TAM图
说明：在既定的三重态激子探测波长和极化下，不同泵浦探测延长时间下的a-b平面TAM图。箭头表示快速传输轴。颜色的强弱程度代表探测电子束的差分传递强度。图片表明在不同泵浦探测延迟时间下，ΔT信号在空间上的分布。右边的部分是TAM的截面图像，在四个不同的延迟时间下，通过高斯函数拟合的曲线。
图五、实验与动力学模型模拟，三种晶体的单重中间态和三重态的传输性质和激发态的演变。
（a）分别实验和模拟并四苯、红荧烯、TIPS-pentacened的三重态时间演化式δ（t）2-δ（0）2。处于太阳光能量密度以及在us和ns时间量级下，模拟并四苯（b）、红荧烯（c）、TIPS-pentacened（d）单重过度态分布、纯三重态分布和沿着快速传输轴总的扩散距离。
图六、在太阳光能量密度下，将三重态传输长度L作为变量，模拟三重态量子产率。
说明：对于给定的L，三重态激子所需的时间是计算而来的，而在那个时间点上的单重态和三重态的数量是通过本文提到的动力学模型得到的。
【总结】
这项工作通过直接绘制单重态激子和三重态激子在时间和空间上的传输，得到了单重态和三重态能量与三重态扩散的联系，这为具有高单重态分裂产率和长的三重态激子传输距离的生色基团设计提供了指导。同时，在制作双层太阳能电池中，这项工作也为选择和设计单重态分裂材料指明了一条道路。
感谢材料人编辑部糯米提供素材
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