香港大学徐立之团队Nat. Commun.：超连接网络结构的复合高分子纳米纤维实现超强气凝胶

由纤维组装而成的多孔网络是一种高效的材料结构设计。大自然利用这种设计来建造各种承重生物组织。以软骨、骨小梁和植物组织的微观结构为例，这3D纤维网络提供了物理强度、重量轻、质量渗透性和表面功能的结合。虽然大量的工作致力于利用3D纤维网络制造轻质材料，但实现高机械强度和可扩展制备的方法仍然有限。

鉴于此，香港大学机械工程系徐立之教授团队报道了一种新型的具有自组装三维网络的芳纶纳米纤维复合材料的超强聚合物气凝胶（CNA）。纳米组分之间的相互作用使得纤维之间具有高节点连通性和强交联的网状结构。同时进行的三维网络的理论模拟表明，即使在固体含量不变的情况下，高度连接的纤维以及强交联的节点可能会导致宏观力学性能提高几个数量级。所获得的聚合物气凝胶的拉伸模量为~625.3 MPa cm³g⁻¹，断裂能为~4700 J m⁻²，这种出色的机械强度有利于各种结构应用。此外，由于制备方式简单，可加工性强，这种气凝胶可被应用于制备各种功能的器件，如可穿戴电子设备、热隐身和过滤膜等。该工作为制备高强度纤维气凝胶提供了一种新的思路。这项工作以“Ultrastrong and multifunctional aerogels with hyperconnective network of composite polymeric nanofibers”为题发表在《Nature Communication》。该论文的共同第一作者为香港大学机械工程系博士研究生何慧敏和博士后研究员魏茜。通讯作者为徐立之和林原教授。

图1 材料设计与结构表征。a， CNA的制备过程示意图。b, CNAs中ANF和PVA分子间相互作用示意图。c，三维网络中涉及原纤维捆绑和连接的CNA示意图。d, e各向同性CNA (d)的SEM图像和高度定向各向异性CNA (e)。f,密度为0.02 g cm−3的大体积CNA样品的照片。g，半透明的CNA膜的照片。h，红外激光加工的CNA样品。i, j，CAN样品在压缩(i)和拉伸(j)的照片。

图2 机械性能。a，孔隙率为76% ~ 91%的CNAs的拉伸曲线。b，不同孔隙度的CNAs压缩应力-应变曲线。c，CNAs的拉伸模量与密度的函数关系，由实验表征和理论拟合得到。d，CNAs的断裂能与其孔隙度的关系。e，具有高取向原纤的CNA样品的各向异性拉伸响应，分别从平行和垂直于原纤取向的方向测量。f，与其他高力学性能聚合物气凝胶相比，CNAs的韧性和比拉伸模量。

图3理论模拟。a，销节桁架网络的例子说明了不同的刚度水平源自不同的节点连接。b, c，CNA的SEM图像，为随机三维网络，节点高连通性。d，用线性弹簧和旋转弹簧连接每对交联原纤维的示意图模型。如果一个焊接节点包含3根交联的原纤维，则会引入3对线性弹簧和旋转弹簧来表示它们之间的互联。e,代表CNA的3D网络，节点平均连通性为`z=5.4。f, g平均节点连通性对模拟的随机三维网络的压缩(f)和拉伸(g)响应的影响。`z=5.4的模拟结果与CNA-76的实验结果吻合。节点强度由交联剂的结合能E (h)表示，节点刚度由交联剂的弹簧常数ks (i)表示，对于节点平均连通性为`z=5.4的模拟三维网络的拉伸响应的影响。

图4 潜在的应用。a，用作空气过滤器的CNA膜的示意图。b不同孔隙度CNAs的孔径分布。c，面部速度为0.05 m s⁻¹时，20 μ m厚的CNA膜上的气压降。d，与商业MCE膜相比，CNA膜对空气中细菌的过滤效率。600 nm波长处的光密度(OD600)与电池浓度成正比。e， kirigami CNA膜具有导电油墨的图案，渗透到多孔结构中，用作可穿戴电子设备的电极和互连。f, g， kirigami型CNA膜在人体皮肤动态三维表面上的整合性(g)与无kirigami型CNA膜相比(f)。h，不同孔隙度的CNA的热导率。i， CNA和纯ANF的红外透过率光谱，与人体辐射光谱进行比较。j，照片和红外热图像显示了与硅橡胶相比的CNA膜的热隐身行为。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31957-2

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