Adv. Sci.：非球形光催化微马达周围流场的表征

一、【导读】

人造活动物种的设计，即在特定方向上自推动的粒子，是一个具有挑战性和前景的研究方向。依据微观尺度上流体流动的物理定律，需要消耗能量并达到平衡状态的恒定反应通量来诱导主动运动。通常通过设计球形janus微粒来获得根据自诱导化学梯度通过泳动机制移动的催化微马达，该微粒具有多步骤制备和低产率的特点。绕过费力的多步骤制造的方法包括利用沿不规则颗粒形状、局部激发或固有不对称表面的不均匀催化活性的可能性。然而，该方案对运动生成的影响仍知之甚少。

二、【成果掠影】

近日，德国德累斯顿工业大学Juliane Simmchen教授团队提出了在光照下依赖于电荷载流子分布的严格固有不对称性的单晶BiVO₄微马达。由于固定的BiVO₄胶体周围测得的流场的高空间分辨率，阐明了非对称流动模式的起源。因此确认了从氧化颗粒侧到还原颗粒侧的流动。氧化和还原反应的分布表明，存在一种主导的自电泳运动机制，源四极作为诱导流的起源。结果表明，粒子的自遮蔽和合成表面缺陷破坏了流场的对称性，影响了微马达的光催化活性。研究结果显示了非球形微马达对称性缺陷的复杂性，并强调了自遮蔽在光催化微马达中的作用。这些发现为理解各种形状的电泳胶体的推进机制开辟了道路。相关研究成果以题为“Beyond Janus Geometry: Characterization of Flow Fields around Nonspherical Photocatalytic Microswimmers”发表在知名期刊Adv. Sci.上。

三、【核心创新点】

1、简易高产量制备BiVO₄基微马达，首次实现了光催化和非球形微马达周围的流场。

2、流场的测定成为研究和理解各种形状胶体运动来源的有力工具。

四、【论文掠影】

图一、不同BiVO₄的表征

左图显示了增加NaCl和SDS浓度对不同NaCl和SDS浓度合成的BiVO₄颗粒的晶体形貌和SEM图像的影响，右图为选中样品的XRD谱图和UV-VIS吸收图。

图二、BiVO₄单晶激发的速度和均方位移研究

（a）BiVO₄单晶激发过程的图解。

（b）UV照射下稀释H₂O₂中BiVO₄单晶微马达的速度箱图。

（c）在流场采集过程中，在光照下微马达粒子的典型快照的示意图。

图三、PTV处理的栅格模型

图四、颗粒的流场取向

（a）垂直和（b）倾斜位置定向的示例性颗粒的流场。

图五、颗粒的流场速度

（a, b）垂直方向和（c, d）倾斜方向固定的BiVO₄微马达的x轴速度u_x和y轴速度u_y。

图六、BiVO₄颗粒的的平均流场

通过对四个平均尺寸为5µm、倾角为90°的单个颗粒进行平均获得的平均流场。

五、【前景展望】

综上所述，研究人员开发了单组分BiVO₄微马达，其活性增加依赖于电荷载流子分离的固有机制。与传统的催化janus颗粒微马达相比，这些胶体的合成产率更高，并且由于其廉价无毒的成分，是环境修复应用相关研究的理想候选者。研究表明BiVO₄微马达不仅限于H₂O₂分解，还可以用作与制药工业相关的有机反应的催化剂。电荷载流子在不同面上的清晰分离能够预测源自四极源场的主导自电泳运动机制，用于在稀释H₂O₂溶液中的紫外线照射下观察到的圆周运动模式。研究人员观察到流动因单个表面缺陷和自阴影而非对称，导致源四极叠加，并产生流体动力效应，在此证明了流场的测定可以成为研究和理解各种形状胶体运动来源的有力工具。本研究首次实现了光催化和非球形微马达周围的流场，研究结果不仅与截平的双锥微马达有关，而且可以为更好地理解其他光驱动的泳动系统铺平道路。

文献链接：Beyond Janus Geometry: Characterization of Flow Fields around Nonspherical Photocatalytic Microswimmers(Adv. Sci.,2022, 2105009)