福建农林大学袁占辉教授团队ACS Appl. Mater. Interfaces:用于高效光热蒸气产生和发电的多级组装层状膜


碳达峰、碳中和是新时代全球面临的重大战略任务。纳米光热材料是利用绿色清洁能源-太阳能,并采用其独特层级结构的设计使界面水在太阳能的作用下蒸发。这样一个水/热传输相结合的框架结构完全符合海水淡化应用中对于光热转化材料的要求。

近期,福建农林大学材料工程学院袁占辉教授团队在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上发表了题为“High porosity lamellar films prepared by multistage assembly strategy for efficient photothermal water evaporation and power generation”的论文。该研究采用层层自组装技术成功设计并合成了层状多孔薄膜。这种通过多级组装策略构建的层状膜具备由纳米级通道组合的多孔网络系统,可实现高效的供水和蒸汽转移,以及加强局域化的隔热性能。此外它利用水流与碳材料界面的相互作用产生电能输出,实现为小型设备的供电。

图1 形貌表征。( a-d )实体照片;( e-h )表面SEM图像;( i-l ) SEM图像的侧面,刻度条为10 μ m和1 μ m。

一维和二维材料构建的多孔层状膜,如图1所示,这种薄膜具有明显的层状结构。同时低倍和高倍的扫描电镜图像清楚的显示了层级组装的复合膜表面平整连续,没有明显的破损情况。这表明在rGO夹层中插入一维PSS@CNT不仅有效地防止了石墨烯的聚集,还构建了层间传质的纳米孔。

图2孔结构、水蒸气吸附特性和光吸收性能的表征。(a) n-PSS@CNT/rGO膜的N2吸收-脱附等温线;(b) n-PSS@CNT/rGO膜的水接触角;(c) n-PSS@CNT/rGO膜的水蒸汽等温线;(d) 湿态下n-PSS@CNT/rGO的光吸收曲线。

孔径分布可以看出(图2),不同的复合膜PSS@CNT/rGO孔径分布均相对集中分布在5-20 nm范围。接触角显示亲水性聚合物PSS的包裹,改善了CNT原有的疏水特性,形成了一维亲水性材料。和SEM测试中观察到表面PSS@CNT明显增加现象相呼应。容易理解亲水材料的增加会导致材料表面亲水性增加。水蒸气吸附表征分析孔道内部对水蒸气的吸附并非由亲水成分(PSS@CNT)单独决定。结合表面接触角分析,发现尽管1-PSS@CNT/rGO复合膜的表面亲水性最弱,但是其内部纳米孔道结构传输水的性能却是最佳。高热导率和多孔结构特性共存于一张复合膜上,使得n-PSS@CNT/rGO复合膜可以将热量快速传递至孔道中。孔道的存在将水滴纳米化从而增加薄膜与水的热交换面积,从而可以达到很好的一个太阳能蒸发性能。

图3 光热蒸发性能和稳定性。n-PSS@CNT/rGO膜的水质量变化:(a) 1倍太阳光、(b) 2倍太阳光、(c) 3倍太阳光和(d) 1-PSS@CNT/rGO膜在不同太阳照度下循环性能的比较。

在模拟太阳光下,层状膜最高蒸发速率为1.825 kg·m-2·h-1,效率为97.1%。通过以上系列数据的对比发现(图3),1-PSS@CNT/rGO这个比例的复合膜无论在何种太阳光强度下的海水蒸发速率都是最大的。同时它在三个太阳光照射下所得的蒸发速率范围在允许的范围内平稳地波动。另外循环前后的截面对比可以发现薄膜的截面仍然能够保持分明的层状结构,说明范德华相互作用驱动组装而成的n-PSS@CNT/rGO薄膜在经过长时间的受热以及水蒸发后结构仍然能保持稳定。

图4自然阳光下的大规模蒸发。(a) 12单元扩大化蒸发和室外蒸发装置的照片;(b) 9:00至17:00室外试验的太阳通量;(c)脱盐前后离子浓度的对比。

图5 (a)层状膜蒸发驱动发电示意图;(b)薄膜微通道内水流诱导流动电势产生的示意图;(c)干燥条件下n-PSS@CNT/rGO薄膜充分暴露于1太阳下的开路电压;(d)由n-PSS@CNT/rGO薄膜组成的器件在0.6 M氯化钠溶液和1太阳下产生开路电压。

图5为水蒸气诱导发电性能展示。当流体在微/纳米通道内流动时,电解质与通道壁之间的交界面上会产生双电层,毛细管力和蒸发作用可促使流体流动。借助流体的流动,可以促进电荷的移动,从而产生电势。在蒸馏水中,氢氧根离子被排斥,导致水流携带的过量的水合氢离子和向上流动。在氯化钠溶液中,钠离子被吸收而氯离子被排斥在原液中。因此太阳蒸发驱动导致离子的重新分布,并导致电压输出。将干燥的复合膜完全暴露在太阳光照下不会产生电压。当复合膜完全浸入水中时,电压在0 mv左右波动。而不同流体中电势的差异可能与内部的离子浓度有关,离子浓度很大程度上影响水蒸发流动电势。输出电压大小和蒸发速率的结果变化趋势相一致,表明蒸发增强了水力发电。这种组装策略构建的纳米层状多孔膜具有制备工艺简洁的特征,可实现高效的太阳能驱动蒸发和发电,为缓解能源和环境危机提供了新思路。

福建农林大学材料工程学院为本论文的第一通讯单位,研究生吴依婷为第一作者,袁占辉教授为第一通讯作者,闽江学院王莉玮教授参与了相关的工作。

原文链接:https://doi.org/10.1021/acsami.2c05125

团队简介:

生物质先进催化及功能材料团队始建于2015年,是福建农林大学校级创新团队之一,袁占辉教授为该团队的负责人。在福建农林大学碳中和、碳达峰创新行动方案的指导下,该团队结合生物质材料研究的优势,与当代先进的无机粉体材料、光电和光催材料和天然高分子材料多学科交叉结合,并针对二维晶体材料、功能化高分子复合材料的制备及其在新型清洁能源、化工、航空航天等领域的应用展开研究工作。

团队网站:https://acfm.fafu.edu.cn/main.htm

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