吉大李楠Appl. Surf. Sci丨Ni(OH)2纳米粒子有效活化1T相MoS2基面,实现高效碱性全解水
01导读
二硫化钼因其元素丰富、催化活性高而被认为是一种很有前途的HER电催化剂。特别是1T相MoS2(1T-MoS2),因其金属导电性和具有活性的基面而备受关注。其边缘位点与Pt具有相当的催化活性,所以1T-MoS2被认为是有可能取代Pt进行规模化生产的非贵金属催化剂之一。然而,1T-MoS2边缘位点的数量非常有限。相反,活性较低的基面位点在二维层状结构中占绝大多数,这限制1T-MoS2的电解水析氢活性的进一步提升。
02成果掠影
近日,吉林大学李楠教授团队通过构筑Ni(OH)2/1T-MoS2异质结构来活化1T-MoS2基面,制备的电极表现出优秀的碱性全解水性能。实验与理论计算证明,1T-MoS2基面HER活性的提升源于Ni(OH)2/1T-MoS2异质结构协同促进水解离以及构筑异质结构引发的氢吸附自由能优化。此外,Ni(OH)2的引入使得电极具有OER活性。所制备的电极仅需要1.51 V的电压即可驱动10 mA cm-2的碱性全解水反应。该成果发表在Applied Surface Science上。
03核心创新点
- 通过在电催化惰性的1T-MoS2纳米片基面引入Ni(OH)2纳米颗粒,1T-MoS2纳米片基面的氢吸附自由能调整到最优值。
- 1T-MoS2纳米片基面吸附氢原子,Ni(OH)2纳米颗粒吸附羟基集团,两相协同作用促进水解离,从而大大加快碱性析氢过程的动力学。
04数据概览
图1 Ni(OH)2/1T-MoS2NWAs电极的形貌 (a-b) SEM, (c) TEM, (d) STEM暗场, (e)TEM-EDS, (f-i) HRTEM.
图2 Ni(OH)2/1T-MoS2NWAs电极的电化学测试图 (a) HER LSV, (b) OER LSV , (c) 全解水CV, (d)全解水时间-电流曲线。
图3 Ni(OH)2/1T-MoS2NWAs电极的DFT计算图。(a)Bade电荷分析,(b)碱性HER吉布斯自由能图,(c)水解离吉布斯自由能图,(d) 碱性OER吉布斯自由能图。
05成果启示
Ni(OH)2@1T-MoS2NWAs电极的优异电催化性能主要归功于以下几点:1)与2H-MoS2相比,1T-MoS2具有更好的导电性;2)得益于加速的水解离动力学和优化的氢吸附自由能,由Ni(OH)2和1T-MoS2基面构筑的异质结构表现出显著的碱性HER活性;3) Ni(OH)2赋予电极优秀的OER活性;4) 独特的纳米线阵列结构保证了电极具有良好的电荷转移能力和电解液可及性。
06文献链接
Kaiwen Wang, Zhipeng Liu, Qian Gao, Nan Li, Kaifeng Yu, Ni(OH)2Nanoparticles Decorated on 1T Phase MoS2Basal Plane for Efficient Water Splitting.APPL. SURF. SCI.593 (2022) 153408
https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.153408
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