CSNS高能非弹谱仪团队联合金属所《Nat. Commun.》在压卡材料领域取得重要进展
导读：
在生活、生产过程中，制冷设备的能耗占总能耗的25%以上。目前，广泛应用的制冷设备主要借助气体压缩制冷技术，其能效较低，且会产生温室气体和臭氧破坏等环境问题。基于固态相变的热效应，包括磁卡、电卡、弹卡和压卡效应等，被认为是一类可以提高能效并降低环境影响的新型制冷技术，有望为我国实现“碳达峰、碳中和”的战略目标做出贡献。目前，限制固态相变制冷技术走向应用的一个重要障碍是当前主流材料均需要较大的驱动外场，包括磁场、电场、应力和压力等。近年来，有机塑晶材料中庞压卡效应的发现，使得驱动压力大幅降低至 100 MPa左右，然而这与实际应用仍有较大差距。因此，寻找具有更小驱动压力的压卡制冷材料成为当下压卡制冷技术发展的一个重要挑战。
成果掠影
近日，中国科学院高能物理研究所中国散裂中子源（CSNS）高能非弹谱仪团队联合中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心庞压卡制冷材料研究团队以及澳大利亚核滚球体育 组织Dehong Yu博士等，在NH4I中发现其α↔β相变在室温附近可以产生~71 J K-1kg-1的巨大等温熵变，且该相变温度对外加压力非常敏感，值高达~0.79 K MPa-1(图1)。这个高度敏感的相变温度，不仅赋予该材料非常小的饱和可逆驱动压力（~40 MPa），而且可以在室温附近实现很宽的工作温度窗口。通过中子散射技术对微观结构与动力学的研究发现，该化合物中存在极强的分子取向无序-晶格振动耦合效应。正是这种强耦合效应的存在，可以很容易地通过外加压力驱动其晶格变化并抑制其铵基分子的取向无序运动，最终产生超敏感的压卡效应。
数据概况
图1. NH4I的相变温度压力敏感性、饱和可逆驱动压力和压卡强度等与其它压卡材料的对比。
图2. NH4I化合物中的相变与晶格动力学行为。a, 非弹性中子散射测量的三个不同相变区间的动力学结构因子；b,c, 弹性能量区间获得的衍射谱随温度的变化; d, 原子均方位移在不同相区间表现出不同的温度依赖性; e, 不同相变区间准弹性展宽。
图3. 准弹性中子散射（QENS）数据分析：铵基分子在γ相中处于有序态；在β相中存在较慢的取向无序运动，且激活能较大；而在α相表现出更快的取向无序运动，激活能较小。
图4. 通过中子散射测得的声子态密度随温度的变化，揭示出很强的声子非谐效应。
图5. 300 K温度下准弹性展宽与声子态密度对外加压力的响应。
该工作揭示了分子取向无序与声子振动之间的极强耦合效应在压力驱动的有序-无序相变过程中起着重要作用，在有望为寻找高性能且低驱动压力的新型压卡材料提供新的思路。相关研究成果以“Ultrasensitive barocaloric material for room-temperature solid-state refrigeration”为题在线发表于Nature子刊《Nature Communications》。高能所任清勇副研究员和金属所齐迹博士生为该工作的共同第一作者，童欣研究员和李昺研究员为共同通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院、辽宁省、广东省、沈阳市、东莞市、高能所以及澳大利亚核滚球体育 组织等的资助和支持。
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