南昆士兰大学陈志刚教授团队：面向产业化的廉价、大规模、高性能石墨基柔性热电材料及器件

热电材料可以实现热能和电能的直接转换，由于具有轻质、便携、无噪音、环保等优点，是缓解能源危机和环境污染的重要前沿材料。柔性热电材料和器件的开发更是可穿戴电子、废热收集和可植入式医疗器械等方向的关键技术。然而目前的主流的柔性热电材料仍面临成本高、制备复杂和后处理繁琐等巨大难题。开发快速可规模化生产的柔性热电材料，对热电材料的快速普及和规模化应用具有重要意义。

南昆士兰大学陈志刚教授团队在传统石墨热电复合材料及器件的研究上取得了新进展，相关成果以标题为 “Cheap, Large-Scale, and High-Performance Graphite-Based Flexible Thermoelectric Materials and Devices with Supernormal Industry Feasibility” （DOI: 10.1021/acsami.1c24649） 的文章发表在 《ACS Applied Materials & Interfaces》，第一作者为南昆士兰大学博士研究生孙帅，该研究同时得到了无锡海特新材料研究院白永平教授和南京工业大学刘庆丰教授的支持。此项工作实现了25×20 cm²级别的石墨基热电薄膜的批量制备，整个制备周期仅为10 min，且复合薄膜的原料组分均可商业化批量采购。优化后的复合薄膜功率因子在室温下达到87 μW m^-1K^-2，并在150 ℃时提升至94 μW m^-1K^-2。由于本文复合薄膜的低成本、高效率制备，其性价比（S²σ/单价）达到7250 μW g m^-1K^-2$^-1，优于大多数现有的柔性热电材料。此外，团队以此复合薄膜为基础，制备了两种适应不同使用条件的热电器件：一、以聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）为基底热电手环，在3.9 ℃的温差下可集成 3.70 mV 的开路电压；二、以硅胶进行灌封，得到的器件具有高透明性和自粘性，以手机作为热源（ΔT= 0.4 ℃）所集成的开路电压达到0.65 mV，以浸没入河水中作为冷源（ΔT= 1.6 ℃）所集成的开路电压可达1.33 mV。本工作为柔性热电材料的高效产业化和传统碳材料在热电领域的应用提供新思路。

【图文导读】

图1.（a）EG₃-GIC2₇（本工作，其中EG代表膨胀石墨、GIC代表可膨胀石墨）与其他代表性柔性热电材料（包括有机聚合物、纯EG和EG/聚合物共混物）的室温功率因子和性价比（S²σ/单价）的对比，（b）EG-GIC复合材料制备过程的示意图，（c）大规模制备的EG₃-GIC2₇复合薄膜。注：EG、GIC1（170目）、GIC2（90目）复合材料命名方法如下：例如EG₃-GIC2₇是指EG和GIC2的复合比例为3:7（wt:wt）。

图2.（a-c）复合薄膜的热电性能：电导率σ、塞贝克系数S和功率因子S²σ，（d）EG、GIC和EG-GIC复合材料的粒度分布，（e）拉曼谱图，（f）X射线衍射谱图，（g，h）X射线光电子能谱图，以及（i）EG-GIC复合材料的热重分析曲线。

图3.（a）EG₂-GIC1₈，（b，c）EG₃-GIC2₇的扫描电子显微镜图像，（d）EG₂-GIC1₈，（e）EG₃-GIC2₇的EDS图像和（f）EG-GIC复合材料中的载流子传输示意图。

图4. EG₂-GIC1₈和EG₃-GIC2₇的热电性能随温度变化曲线（a）σ，（b）S，（c）S²σ，（d）EG₂-GIC1₈和EG₃-GIC2₇的拉伸曲线，（e）EG₂-GIC1₈和EG₃-GIC2₇在不同弯曲比下的相对电阻率R/R₀，以及（f）EG₃-GIC2₇在不同弯曲时刻下的电阻。

图5. （a-d）以PET为基地的自制热电器件，和（e-j）以硅胶灌封作为保护的自制热电器件。

【作者介绍】

陈志刚教授（通讯作者），澳大利亚昆士兰滚球体育 大学能源学科讲席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials），昆士兰大学和南昆士兰大学荣誉教授。长期从事功能材料在能量转化的基础和应用研究。2008年博士毕业，师从成会明院士和逯高清院士。博士毕业后前往澳大利亚昆士兰大学机械与矿业学院工作，先后担任研究员，高级研究员，荣誉副教授，荣誉教授，后转入南昆士兰大学担任副教授（2016）和教授（2018）。目前是昆士兰滚球体育 大学能源学科讲席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials， 2021）。先后主持共计二千万澳元的科研项目，其中包括8项澳大利亚研究委员会、1项澳大利亚科学院、2项州政府、10项工业项目和10项校级的科研项目。共指导17名博士生和15名硕士研究生，其中已毕业博士生9名和硕士生7名。在Nat. Energy、Nat. Nanotech.、 Nat. Commun.、Chem. Rev. 、Prog. Mater. Sci.、 Adv. Mater.、 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. In. Ed. 等国际学术期刊上发表330余篇学术论文, 被SCI引用19500余次，H-index达到72，是科睿唯安“高被引科学家”。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c24649