Christophe Galland大牛Science：分子光机械纳米腔的连续波频率上转换

木文韬 2年前 (2021-12-03) 5561浏览

【引言】

从无线电波到X射线的全频谱电磁信号的控制和分析控制着从信息处理、电信网络、材料表征、光谱学、成像到遥感等领域的技术进步。中远红外（IR）频率范围从几THz到100 THz，广泛应用于国土安全、气体、化学物质和生物组织的分子分析、热成像和无损材料检查以及天文观测等领域。然而，在灵敏度、成本效益和集成度方面，红外探测技术无法与可见光和近红外（VIS/NIR）探测器竞争，这推动了利用VIS/NIR探测器进行红外光谱分析的新方法。这些方法包括非线性干涉仪和与量子技术兼容的相干频率上转换。红外信号的相干上转换可以通过使用三波混合过程的块状非线性光学来完成，但需要精细的相位匹配和在厘米长的晶体中的传播来达到高效率。三波混合也可能发生在纳米级的界面上，并被用来用超快非线性光谱学来探测分子层的特性和动态；然而，这种技术需要大量的峰值功率，只有飞秒或皮秒脉冲才能获得。近年来，光机械腔成为实现量子相干频率转换的有希望的候选器件。在一种可能的实现中，感兴趣的信号共振驱动一个机械振荡器，其本身参数耦合到一个激光驱动的光学腔，这导致在和频和差频的调制边带。该方法具有许多优点，如机械频率下非线性响应的共振增强和腔内泵功率对转换效率的参数增强。它具有高度的通用性，并且已经被证明具有从千赫兹到千兆赫兹的机械谐振频率。在另一种方法中，太赫兹波的调制通过一个兆赫兹频率的机械谐振器光学读出。由于分子振荡器能够实现多太赫兹共振频率和室温量子相干操作，因此在腔光力学中构成了一个新的前沿领域。此外，它们可以与具有深亚波长模式体积的等离子体纳米腔耦合，从而使光机械耦合速率超过1太赫兹。虽然等离子体间隙模式已被证明能显著增强其他非线性效应，但基于分子腔光力学的频率转换装置尚未得到证实。

【成果简介】

今日，在瑞士洛桑联邦理工学院Christophe Galland教授团队等人带领下，使用了一个容纳几百个分子的等离子体纳米腔，展示了在环境条件下从中红外（32太赫兹）到可见区域的亚微瓦连续波信号的光机械转换。传入的磁场共振地驱动着分子的集体振动，这在可见光泵浦激光上印下了相干调制，并导致具有亚自然线宽的上转换拉曼边带。我们的双波段纳米腔为每个分子的上转换效率提供了约13个数量级的提升。我们的结果表明，分子腔光学机械学是一种灵活的频率转换范例，它利用了可定制的分子和质子特性。相关成果以题为“Continuous-wave frequency upconversion with a molecular optomechanical nanocavity”发表在了Science。