Nature三剑合璧!西交金明尚、加州大学殷亚东、上交邬剑波共同调控铂催化剂性能
【研究背景】
铂(Pt)被广泛用作可持续能源转换系统的电化学反应的催化剂。反应发生在催化剂的表面,因此使用纳米级铂颗粒来优化这种昂贵且稀缺元素的表面质量比,以提高装置的效率,从而减少铂的使用量。铂的活性由其电子结构(通常为d带中心)控制,该电子结构敏感地依赖于晶格应变。这种依赖性可用于催化剂设计,而核壳结构和弹性基材的使用使得应变工程铂催化剂具有显著改善的电催化性能。然而,详细绘制Pt催化转化中的应变-活性相关性(可能涉及许多不同的过程)并确定特定反应的最佳应变修饰是一项挑战。
【成果简介】
西安交通大学的金明尚、美国加州大学河滨分校的殷亚东和上海交通大学的邬剑波等人联合发现,当超薄铂壳层沉积在钯基纳米管上时,纳米管通过磷化作用和去磷化作用可发生扩张或收缩,从而引发Pt(100)晶格的应变变化,其变化范围可从−5.1%调整到5.9%。作者利用这一应变控制策略调控铂壳层的电催化活性,并发现针对甲醇氧化和析氢反应的应变-活性的相关关系分别遵循M型曲线和穹形火山型曲线。该方法未来可用于筛选晶格应变,从而优化金属催化剂的性能。该文章近日以题为“Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis”发表在知名顶刊Nature上。
【图文导读】
图一、沉积在钯基纳米立方体上的超薄铂壳的晶格应变控制示意图
图二、无应力和拉伸应变铂壳的表征
图三、压缩应变铂壳体的表征
图四、电化学表征
图五、DFT计算
【全文总结】
综上所述,作者通过在钯基纳米管上沉积超薄铂壳层,制备了表现最好的催化剂(对HER的PtT-2.8和对MOR的PtT-4.7),其活性超过了大多数先前报道的Pt和PdPt双金属催化剂,两种催化剂也表现出良好的耐久性和加速耐久性测试后活性、形态、晶格常数和成分的变化可以忽略不计。本文应变调整策略不仅可以从根本上探索应变如何影响Pt电催化,而且还为制造用于可再生能源转换反应的高性能Pt催化剂提供了一条有前途的途径。
文献链接:Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis(Nature2021, doi: 10.1126/science.abf3427)
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