Advanced Materials中的神话故事：凤凰涅槃之三维石墨烯重生

佛家释解【凤凰涅槃】是凤凰在大限到来之时集梧桐枝于自焚，在烈火中新生，其羽更丰，其音更清，其神更髓。【涅槃】是佛教教义，是梵文Nirvana的音译，即“重生”，由此而焕发出更加强大的生命力，也意味着的嬗变和升华。

北京理工大学陈南副教授课题组制备出一种新奇的三维石墨烯，其灵感就来自于【凤凰涅槃】这个神话故事。经过多次【凤凰涅槃】般的重生策略（Repeated Rebirth Strategy）处理得到的Nirvana Graphene（NvG）表现出更出色的物理化学性质，包括高密度（是常规三维石墨烯的3.36倍）且保持了高孔隙率（与常规三维石墨烯相当），以及更优的导电性（是常规三维石墨烯的1.41倍）、机械强度（是常规三维石墨烯的32.4倍）和渗透行为，此外还拥有无与伦比的体积脱盐能力（8.02~9.2 mg/cm³，是常规三维石墨烯的9~10倍）。这种三维结构的别致制造方法，无疑将成为通过整体性能升级启动创新碳材料发展的新引擎。该研究结果以“Reborn 3D Graphene with Ultrahigh Volumetric Desalination Capacity”为题发表在Advanced Materials期刊上（https://doi.org/10.1002/adma.202105853），课题组博士生李圆圆为本论文的第一作者，陈南副教授和清华大学曲良体教授为共同通讯作者。此外，中国科学院力学研究所刘峰副研究员作为通讯作者为本论文提供了理论计算。

图1.（a）NvGⁿ的RRS流程图，以及合成各阶段获得的产物结构示意图。

图2. NvG的物理化学性能和理论模拟。（a）3DG、NvGI、NvGI’和NvGII的密度及其演化关系。（b）3DG和NvGII的阻抗图。（c）分别为3DG、NvGI、NvGI'和NvGII的典型应力-应变曲线。（d）NvGII三维模型在立方体空间的理论模拟。右边是NvGII在z轴方向的侧视图。(e)分别为3DG、NvGI、NvGI'和NvGII的势能分布。（f）NvGII和3DG的左右接触角随时间的变化图。（g）NvGII的吸水过程示意图。（k）理论计算得到的θ^*与实验测得的θ^*的适配性进一步证明了的NvGII优异的渗透性。插图显示了液滴高度H与时间的关系曲线。

北京理工大学的研究人员提出了一种改变常规三维石墨烯制备模式的一种制备方法-重复重生法(RRS)，将粉碎的高密度多孔石墨烯颗粒(PGPs)和石墨烯碎片(GCs)与石墨烯片进行多次重组，再生出拓扑结构优化的独立3DG（NvG）。PGPs作为NvG的“肌肉”，不仅具有致密的微观结构还拥有高的孔隙率，既保证了高密度又保证了高的比表面积，而且通过颗粒增强作用提高了NvG整体框架的机械性能；多孔石墨烯薄片作为NvG的支撑“骨架”，保证了NvG的均匀分布，同时实现了整体框架的自支撑性；通过研磨NvG^n-1获得的GCs (n表示再生次数，n≥2)作为“韧带”桥接石墨烯片，进一步提高了NvGⁿ的密度，也进一步改善了NvGn的微观形貌和力学性能。使得两次重生的NvGII在1 A /cm³拥有220 F/cm³的高容量，以及8.02~9.2 mg/cm³的v-mSAC，实现了现有报道的CDI独立三维碳基电极的最高值。

图3. NvG的电容脱盐性能。（a）不同密度下3DG、NvGI、NvGI'、NvGII、NvGIII的v-mSAC比较。（b）NvGⁿ与先前报道的独立3D碳基CDI电极在v-SAC上的比较。（c）NvGII在500 mg/L NaCl溶液中依次为1.0、1.2、1.5和2.0 V的电吸附-解吸循环。（d）NvGII在500 mg/L NaCl溶液中2.0 V下的电吸附和长期再生循环。（e，f）一个基于NvGII（4 cm²）的微型CDI装置脱盐能力是同等尺寸的基于传统3DG的CDI装置的12倍，等同于尺寸为基于NvGII（4 cm²）微型CDI的12倍大的传统3DG电极（49 cm²）的脱盐能力。

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